高分子鏈塌縮及流場驅動高分子鏈遷移穿過微通道過程的耗散粒子動力學模擬.pdf

1、外界條件的變化會導致稀溶液中高分子鏈的性質及動態(tài)行為發(fā)生一系列變化。近年來，這一領域一直受到廣泛關注。研究這些現(xiàn)象有助于我們理解諸如蛋白質折疊，生物大分子穿過生物膜上的微通道進入細胞內等重要的生命活動過程的機理。此外，這些現(xiàn)象在生物工程，工業(yè)生產中亦有廣泛應用。例如，理解了蛋白質折疊的機理有助于診斷一系列由于蛋白質錯誤折疊而導致的病癥；可以通過電場驅動使單鏈DNA穿過微孔道進行測序等。本文采用耗散粒子動力學方法，分別研究了高分子鏈塌縮的

2、動態(tài)行為，及高分子鏈在流場的驅動下穿過管徑比自身均方末端距小的細通道的動態(tài)行為。
　　 首先，我們研究了高分子鏈的塌縮過程。在從良溶劑到不良溶劑的淬火過程中，高分子鏈會經歷“無規(guī)線團-塌縮小球”這一轉變過程。隨著研究的深入，人們逐漸認識到流體力學相互作用和溶劑導致的多體效應在這一過程中不可忽視。這兩種效應影響了高分子鏈的塌縮路徑及所需時間。耗散粒子動力學方法是采用顯性溶劑粒子的介觀模擬方法。與其他方法相比，該方法的粒子間相互作用

3、很自然地包含了上述兩種效應。通過模擬，我們發(fā)現(xiàn)塌縮過程大致可分為5個步驟：局部聚集，局部增大，整體聚集，生成松散的塌縮球，進一步松弛成排列緊密的塌縮球。我們研究了不同鏈長的高分子在不同淬火程度下的塌縮過程，發(fā)現(xiàn)這一過程的動態(tài)路徑遵循“珍珠項鏈”模型，并不會陷入“香腸”狀亞穩(wěn)態(tài)中。我們還統(tǒng)計了各階段所需的時間與塌縮程度和鏈長的標度關系。最后，我們得到了塌縮的總時間 與淬火程度和鏈長N的標度關系為。
　　 接著，我們研究了在流場驅動

4、下，高分子鏈遷移穿過微通道的過程。高分子鏈在足夠大的流場的作用下沿著流場方向被逐漸拉伸，從而能夠穿過管徑小于其自身尺寸的微通道。通過耗散粒子動力學模擬，我們發(fā)現(xiàn)這一過程經歷了：（1）靠近微通道管口；（2）進入微通道入口并克服勢壘；（3）成功穿過微通道三個步驟。模擬結果證實了，高分子鏈穿過微通道的臨界流量僅與溶劑本身性質有關，而與鏈長或微通道粗細無關；且高分子鏈通過微通道的概率與流量變化的曲線是光滑的，這說明高分子鏈從完全被阻擋到完全可以