Mn基納米催化劑的制備及其催化去除氯苯和氮氧化物的應(yīng)用.pdf

1、隨著工業(yè)和經(jīng)濟(jì)的進(jìn)步,環(huán)境問(wèn)題已經(jīng)引起了世界各國(guó)的廣泛關(guān)注。二嗯英和氮氧化物是兩種最重要的污染物,它們對(duì)人體具有巨大的毒害作用。由于二嚼英和氮氧化物已經(jīng)威脅到人類的健康,人們已經(jīng)開(kāi)發(fā)出了很多處理技術(shù),而選擇性催化氧化/還原技術(shù)是最有效的一種。而對(duì)于低溫下高效催化劑的研究和開(kāi)發(fā)時(shí)這種技術(shù)的重中之重。
　　 本文在綜述催化氧化/還原技術(shù)催化劑研究及進(jìn)展的基礎(chǔ)上,著重研究了MnOx/TiO2,MnOx/TiO2-CNTS,MnOx-C

2、eO2/TiO2-CNTs和未負(fù)載的MnO2納米催化劑的合成工藝,物相結(jié)構(gòu),形貌和催化性能,探討分析了影響催化性能的因素。
　　 用溶膠凝膠法,溶劑熱法和共沉淀法分別了制備了不同Mn/Ti原子配比的MnOx/TiO2催化劑。在固定床反應(yīng)器中對(duì)這15種催化劑進(jìn)行了氯苯催化氧化性能研究。結(jié)果表明當(dāng)Mn/Ti比為1:4時(shí),三種不同方法制備的催化劑都分別達(dá)到了最佳的催化效率。在這三種催化劑中,溶膠凝膠法制備的催化劑具有最佳的效果,在10

3、0℃和300℃之間表現(xiàn)出最佳的催化效率。所有的條件,包括比表面積,TiO2相,Mn的氧化狀態(tài)和結(jié)晶性及其分散性都影響著催化劑的效率。結(jié)果表明TiO2的銳鈦礦和金紅石相混合相及Mn氧化物良好的分散性有利于氯苯氧化反應(yīng)。這個(gè)結(jié)果優(yōu)化出了最佳的Ti/Mn比,對(duì)于MnOx/TiO2催化劑的進(jìn)一步開(kāi)發(fā)有幫助。
　　 采用溶劑熱法和溶膠凝膠法分別制備了MnOx/TiO2-CNTs催化劑。碳納米管(CNTs)作為分散劑,抑制了MnOx/TiO

4、2顆粒的團(tuán)聚,減小了顆粒尺寸增大了比表面積。又由于碳納米管對(duì)氯苯強(qiáng)的選擇性吸附,從而也促進(jìn)了催化效率的提高。MnOx/TiO2-CNTs相對(duì)于MnOx/TiO2表現(xiàn)除了更高的催化活性和高的反應(yīng)頻率。這個(gè)結(jié)果發(fā)現(xiàn)了碳納米管的促進(jìn)作用,揭示了碳納米管在催化領(lǐng)域的巨大潛力。
　　 用溶膠凝膠法制備了分別負(fù)載在活性炭和碳納米管上的MnOx-CeO2/TiO2復(fù)合材料,并進(jìn)行了Nox催化效果測(cè)試。MnOx-CeO2/TiO2-CNTS催化

5、劑顯示了最佳的催化效果,在GHSV為～36,000 h-1,125℃時(shí),轉(zhuǎn)化率就可達(dá)99.5％。三種催化劑Mn-Ce/Ti,Mn-Ce/Ti-AC和Mn-Ce/Ti-CNTs性能上的差異說(shuō)明CNTs的加入提高催化劑在低溫下的性能。在通有250ppm SO2測(cè)試條件下,100-250℃范圍內(nèi),催化性能可達(dá)99.6％,說(shuō)明Mn-Ce/Ti-CNTs催化劑有很好的抗硫性能。
　　 MnO2納米管,棒和顆粒經(jīng)由水熱法制得,并比較了其No