磷酸鹽介孔材料的低溫固相合成及催化性能研究.pdf

1、采用低溫固相反應(yīng)，以CTAB為模板劑、CrCl3×6H2O和NaH2PO4×2H2O為無(wú)機(jī)前驅(qū)體物種，在100 ℃溫度下合成了磷酸鉻介孔材料。首先，將不同P/Cr(摩爾比)的磷酸二氫鈉(NaH2PO4×2H2O)與氯化鉻(CrCl3×6H2O)充分混合，研磨15～20 min后，加入一定質(zhì)量的CTAB繼續(xù)研磨15～20 min。借助于研磨前驅(qū)體無(wú)機(jī)物種過(guò)程中所釋放出的結(jié)晶水，使得物料和模板劑CTAB達(dá)到均勻的混合。然后將所得混合物置于1

2、00 ℃真空干燥箱中反應(yīng)24 h，得到磷酸鉻介孔材料。分別采用XRD、EDS、HR-TEM、N2-physisorption、TG-DSC、FT-IR和 UV-DR技術(shù)對(duì)磷酸鉻介孔材料的結(jié)構(gòu)性能進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，只有當(dāng)前驅(qū)體混合物中P/Cr＞1.8時(shí)，才可以得到磷酸鉻介孔材料。當(dāng)P/Cr=2.0時(shí)，通過(guò)固相合成所得到的樣品具有最窄的介孔分布，其比表面積最大(250.78 m2/g)，孔容為0.2069 cm3/g，平均孔徑大小約為3

3、.48 nm。以異丙醇脫水為探針?lè)磻?yīng)，考察了磷酸鉻介孔材料的催化性能。結(jié)果得到，與傳統(tǒng)方法合成出來(lái)的磷酸鉻材料相比，通過(guò)固相法合成出來(lái)的磷酸鉻介孔材料在異丙醇脫水制備丙烯的反應(yīng)中具有很好的催化活性，當(dāng)P/Cr合成比為2:1的時(shí)候，丙烯的選擇性和異丙醇的轉(zhuǎn)化率可以分別高達(dá)96.43[％]和93.10[％]。
　　 采用低溫固相反應(yīng)，合成出了其他磷酸鹽介孔材料，并采用固定床石英管式反應(yīng)器對(duì)乳酸和甘油選擇性脫水反應(yīng)進(jìn)行了測(cè)試研究，反應(yīng)

4、在常壓和280～360 ℃溫度下進(jìn)行，一定濃度的甘油或者乳酸水溶液經(jīng)恒流泵打入預(yù)熱層汽化后再在催化劑床層上發(fā)生脫水反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)冷凝后流入收集器中，用GC-MS和GC進(jìn)行定性定量分析。結(jié)果得到，通過(guò)固相法合成出來(lái)的磷酸鋁介孔材料，當(dāng)P/Al=2.0時(shí)，乳酸脫水的反應(yīng)效果最好，轉(zhuǎn)化率達(dá)到62.34[％]，丙烯酸的收率則達(dá)到25.02[％]。
　　 在合成磷酸鹽介孔材料時(shí)，加入了Al、Zn、Fe、Cu和La等金屬鹽為活性組分。得到