磷酸鹽介孔材料的低溫固相合成及催化性能研究.pdf

1、采用低溫固相反應(yīng)，以CTAB為模板劑、CrCl3×6H2O和NaH2PO4×2H2O為無機(jī)前驅(qū)體物種，在100 ℃溫度下合成了磷酸鉻介孔材料。首先，將不同P/Cr(摩爾比)的磷酸二氫鈉(NaH2PO4×2H2O)與氯化鉻(CrCl3×6H2O)充分混合，研磨15～20 min后，加入一定質(zhì)量的CTAB繼續(xù)研磨15～20 min。借助于研磨前驅(qū)體無機(jī)物種過程中所釋放出的結(jié)晶水，使得物料和模板劑CTAB達(dá)到均勻的混合。然后將所得混合物置于1

2、00 ℃真空干燥箱中反應(yīng)24 h，得到磷酸鉻介孔材料。分別采用XRD、EDS、HR-TEM、N2-physisorption、TG-DSC、FT-IR和 UV-DR技術(shù)對磷酸鉻介孔材料的結(jié)構(gòu)性能進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，只有當(dāng)前驅(qū)體混合物中P/Cr＞1.8時，才可以得到磷酸鉻介孔材料。當(dāng)P/Cr=2.0時，通過固相合成所得到的樣品具有最窄的介孔分布，其比表面積最大(250.78 m2/g)，孔容為0.2069 cm3/g，平均孔徑大小約為3

3、.48 nm。以異丙醇脫水為探針反應(yīng)，考察了磷酸鉻介孔材料的催化性能。結(jié)果得到，與傳統(tǒng)方法合成出來的磷酸鉻材料相比，通過固相法合成出來的磷酸鉻介孔材料在異丙醇脫水制備丙烯的反應(yīng)中具有很好的催化活性，當(dāng)P/Cr合成比為2:1的時候，丙烯的選擇性和異丙醇的轉(zhuǎn)化率可以分別高達(dá)96.43[％]和93.10[％]。
　　 采用低溫固相反應(yīng)，合成出了其他磷酸鹽介孔材料，并采用固定床石英管式反應(yīng)器對乳酸和甘油選擇性脫水反應(yīng)進(jìn)行了測試研究，反應(yīng)

4、在常壓和280～360 ℃溫度下進(jìn)行，一定濃度的甘油或者乳酸水溶液經(jīng)恒流泵打入預(yù)熱層汽化后再在催化劑床層上發(fā)生脫水反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)冷凝后流入收集器中，用GC-MS和GC進(jìn)行定性定量分析。結(jié)果得到，通過固相法合成出來的磷酸鋁介孔材料，當(dāng)P/Al=2.0時，乳酸脫水的反應(yīng)效果最好，轉(zhuǎn)化率達(dá)到62.34[％]，丙烯酸的收率則達(dá)到25.02[％]。
　　 在合成磷酸鹽介孔材料時，加入了Al、Zn、Fe、Cu和La等金屬鹽為活性組分。得到