介孔結構銅錳硅酸鹽復合材料的合成及催化性能研究.pdf

1、納米復合材料由兩相或多相物質混合而成，這種復合材料具有優(yōu)于單種組分的特殊性能。介孔結構復合材料通常是在一種材料表面包覆其他材料而形成，近年來，介孔結構復合材料在催化、生物醫(yī)藥、藥物載體、電池等領域具有潛在的應用價值。過渡金屬硅酸鹽是一種環(huán)境友好型催化劑材料，與一般的硅酸鹽催化劑相比，具備介孔結構的過渡金屬硅酸鹽催化劑能夠表現(xiàn)出更好的催化性能。
　　本論文的研究內(nèi)容及成果主要包括以下幾方面：
　　1.水熱法制備介孔結構硅酸銅、

2、硅酸錳微球及表征
　　以二氧化硅為模板，分別以乙酸銅為銅源，乙酸錳為錳源，在氨水存在的堿性水熱條件下成功合成了形貌規(guī)整、分散均勻的堿式硅酸銅和硅酸錳空心微球。并研究了氨水和反應時間對產(chǎn)物形貌和物相的影響。生成的堿式硅酸銅和硅酸錳空心微球比表面積分別為483.29 cm2/g和229.72 cm2/g，堿式硅酸銅空心微球比硅酸錳空心微球具有較大的BET比表面積，兩種結構均具有介孔結構。
　　2.介孔結構銅錳硅酸鹽復合材料的調控

3、合成及表征
　　采用水熱法結合分步模板法，首先以二氧化硅為模板，制備出具有核殼結構的SiO2/MnSiO3核殼微球，然后再以核殼結構的SiO2/MnSiO3微球為模板，乙酸銅為原料，制備出介孔結構銅錳硅酸鹽復合材料。研究SiO2/MnSiO3與乙酸銅摩爾比，反應時間等實驗條件對產(chǎn)物的形貌影響，并對其其形成過程進行研究。產(chǎn)物的比表面積隨錳銅摩爾比增加和反應時間延長而增加，當錳銅比分別為2:1，1:1，1:2時，產(chǎn)物比表面積分別為33

4、0.828 m2g-1，450.071 m2g-1，466.244 m2g-1；當反應時間分別為6 h，12 h，24 h時，生成產(chǎn)物的比表面積分別為241.958 m2g-1，347.756 m2g-1，450.071 m2g-1。
　　3. Cu-Mn/SiO2催化劑的加氫性能研究
　　將分步模板法合成的硅酸銅錳復合微球，在550℃，3 h的氫氣氛圍中還原，得到Cu-Mn/SiO2復合微球。通過正交試驗的方法對Cu-Mn

5、/SiO2復合微球催化硝基苯加氫最優(yōu)實驗條件探討，考慮的實驗因素為反應溫度（℃）、氫氣壓力（MPa）、反應時間（h）、硝基苯與催化劑的質量比（s/c）。結合各個實驗因素水平對硝基苯轉化率和苯胺選擇性的影響，確定的最優(yōu)催化條件為反應溫度120℃，反應壓力4 MPa，反應時間5 h，硝基苯與催化劑的質量比（s/c）為25。在此實驗條件下進行3次試驗，得到硝基苯的轉化率為87.32％，苯胺的選擇性為94.25%，硝基苯的轉化率和苯胺的選擇性都