碳納米管擔(dān)載的低碳醇合成CuCoCe催化劑研究.pdf

1、合成氣（H2+CO）來源廣泛，是眾多化學(xué)工藝生產(chǎn)中的重要原料和中間產(chǎn)物。低碳醇既可以作為替代燃料或清潔汽油添加劑，又是制備醫(yī)藥、化妝品、聚酯等諸多精細(xì)化工品的重要原料，近年來在燃料、化工、環(huán)保等領(lǐng)域的應(yīng)用價(jià)值日益凸顯。由合成氣催化制備低碳醇是煤炭資源清潔、高效利用的重要手段之一。在眾多低碳醇合成催化劑體系中，CuCo基催化劑因其反應(yīng)條件溫和，催化活性高，碳鏈增長能力強(qiáng)，被認(rèn)為具有廣闊的工業(yè)應(yīng)用前景。
　　本文采用浸漬法制備了一系列

2、 CuCoCe催化劑，首先考察了不同制備方法和反應(yīng)條件（溫度、壓力）對(duì)催化劑性能的影響，并對(duì)催化劑制備方法和反應(yīng)條件進(jìn)行調(diào)整優(yōu)化，在此基礎(chǔ)上考察了雙活性金屬組分Cu/Co比的調(diào)變對(duì)催化劑性能的影響，并研究碳納米管作為載體對(duì)催化劑性能的影響，同時(shí)借助 XRD、H2-TPR、N2吸附、XPS、TEM等表征手段對(duì)催化劑的理化性質(zhì)進(jìn)行深入分析，得出如下結(jié)論：
　?。?）超聲波輔助的等體積浸漬法能夠促進(jìn)活性金屬的分散，并降低催化劑的還原溫度

3、；
　?。?）增大反應(yīng)壓力有利于催化劑活性的提升，但當(dāng)壓力升高至4.0 MPa后，醇產(chǎn)物分布中，甲醇選擇性有了明顯的上升，綜合考慮醇產(chǎn)物的收率和選擇性及醇分布，選擇3.0 MPa為最優(yōu)的反應(yīng)壓力；反應(yīng)溫度過低對(duì)催化劑活性不利，溫度過高會(huì)使副產(chǎn)物烴類含量大大增加，最佳反應(yīng)溫度在320~330℃之間；
　　（3）適當(dāng)?shù)腃u/Co質(zhì)量比能夠使催化劑的活性金屬顆粒呈現(xiàn)出較好的晶型結(jié)構(gòu)和高度分散性，并明顯降低還原溫度，使催化劑表現(xiàn)出較

4、高的催化活性和優(yōu)秀的低碳醇選擇性，當(dāng)Cu/Co質(zhì)量比為2時(shí)，催化劑的低碳醇時(shí)空收率和選擇性最高；
　?。?）碳納米管上羧基官能團(tuán)的存在，能夠增強(qiáng)活性金屬與載體的相互作用，使催化劑表面Cu2+變得不易被還原，從而使C2+醇選擇性明顯提高；
　?。?）羧基官能團(tuán)和短碳納米管都更有利于活性金屬的負(fù)載，使得催化劑的活性顯著提高，含羧基的短碳納米管催化劑低碳醇時(shí)空收率達(dá)到783.72 mg·gcat-1·h-1，低碳醇選擇性42.46