直接甲醇燃料電池碳納米管載鉑基電催化劑研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)采用甲醇為燃料,很好地解決了困擾人們的氫氣的儲(chǔ)存、運(yùn)輸?shù)葐?wèn)題。當(dāng)前DMFC商業(yè)化的主要問(wèn)題為Pt價(jià)格高、陰陽(yáng)極電催化劑活性低、電催化劑長(zhǎng)期穩(wěn)定性有待進(jìn)一步提高等,本文從提高電催化劑長(zhǎng)期工作穩(wěn)定性、優(yōu)化載體材料、開(kāi)發(fā)新電催化劑等方面入手,開(kāi)展了聚合離子液體膜修飾電催化劑、碳納米管的功能化改性和鉑基合金催化劑等研究。研究工作主要包括如下幾個(gè)方面:
　　 1.以離子液體([Vmim]Br)為單體,采用熱引發(fā)

2、自由基聚合方法在氨基芘功能化的碳納米管負(fù)載的鉑催化劑(Pt/1-AP-MWCNTs)表面形成離子液體聚合物膜,制備了PILs/Pt/1-AP-MWCNTs復(fù)合催化劑,并將其應(yīng)用于甲醇電催化氧化,探究其長(zhǎng)期穩(wěn)定性能。通過(guò)傅立葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FT-IR)和透射電子顯微鏡(TEM)等方法對(duì)制備的PILs/Pt/1-AP-MWCNTS催化劑進(jìn)行了形貌表征,用循環(huán)伏安法(CV)考察了PILs/Pt/1—AP-MWCNTS催化劑對(duì)甲醇氧化的電催化性

3、能和長(zhǎng)期穩(wěn)定性能,并與沒(méi)有聚合離子液體膜覆蓋的Pt/1-AP-MWCNTs催化劑進(jìn)行比較。結(jié)果表明PILs/Pt/1-AP-MWCNTS不但具有高的催化活性,還具有優(yōu)良的長(zhǎng)期穩(wěn)定性能。通過(guò)長(zhǎng)期穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)后的形貌表征可知,Pt/1-AP-MWCNTs在6小時(shí)恒電位(i-t)實(shí)驗(yàn)后顆粒發(fā)生了明顯的遷移團(tuán)聚和長(zhǎng)大,PILs/Pt/1-AP-MWCNTs由于PIL膜的存在納米顆粒形貌變化較小,具有優(yōu)良的長(zhǎng)期工作穩(wěn)定性能。
　　 2.采用

4、乙二醇微波還原方法制備了負(fù)載于3,4,9,10.花四酸二酐(PTCDA)功能化碳納米管上的鉑納米顆粒并將此催化劑應(yīng)用于氧電催化還原。采用傅立葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FT-IR)和拉曼光譜技術(shù)等考察了PTCDA對(duì)MWCNTs的修飾情況,用TEM對(duì)催化劑的形貌進(jìn)行了表征,采用旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極考察了催化劑的氧電催化還原性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,與相同條件下制備的負(fù)載于未經(jīng)處理的碳納米管上的Pt催化劑(Pt/p-MWCNTS)相比,Pt納米顆粒在PTCDA修飾的

5、MWCNTs上具有更高的分散性和更小的粒徑,Pt/PTCDA-MWCNTs催化劑具有更好的氧電催化還原性能,表明PTCDA修飾的MWCNTs復(fù)合材料是一種優(yōu)良的催化劑載體材料。
　　 3.以在乙二醇溶液中采用硼氫化鈉一步還原方法制備的負(fù)載于多壁碳納米管上鉑銅納米顆粒為前軀體,制備了經(jīng)化學(xué)刻蝕的富鉑催化劑并將其應(yīng)用于氧電催化還原。通過(guò)TEM和X射線能量散射譜儀(EDS),X射線衍射光譜(XRD)等技術(shù)對(duì)催化劑的形貌和元素組成等進(jìn)行