氮摻雜碳納米管燃料電池催化劑的研究.pdf

1、燃料電池作為高效、環(huán)境友好的電化學(xué)發(fā)電裝置，受到了越來越多的關(guān)注。陰極氧還原反應(yīng)是決定燃料電池性能最重要的，也是最關(guān)鍵的因素之一。因而高活性的催化劑對(duì)于氧還原反應(yīng)來說是非常重要的。雖然鉑基金屬是最好的還原反應(yīng)催化劑，但是，高成本、低穩(wěn)定性限制了其用于大規(guī)模生產(chǎn)。非貴金屬催化劑和非金屬催化劑成為了氧還原反應(yīng)中替代鉑基催化劑的首選。而氮摻雜納米管催化劑已經(jīng)被證明具有非常優(yōu)越的氧還原活性。傳統(tǒng)的制備NCNT的方法主要是化學(xué)氣相沉積法，該方法所

2、制備的NCNT產(chǎn)量較低、成本高、副產(chǎn)物多、氮含量無法控制，且尾氣易對(duì)環(huán)境造成污染。
　　 針對(duì)現(xiàn)有氮摻雜碳納米管制備方法存在的問題，本課題采用雙溫區(qū)法制備氮摻雜碳納米管。先將固體碳源和氮源前驅(qū)體置于低溫區(qū)加熱升華，然后通過載氣將升華的前驅(qū)體帶入高溫區(qū)進(jìn)行碳納米管的沉積。這種將前驅(qū)物置于低溫區(qū)的方法可以有效避免進(jìn)氣管道和設(shè)備接口的腐蝕，同時(shí)載氣流速比較低，前驅(qū)物可以在高溫區(qū)充分反應(yīng)，提高氮摻雜碳納米管的產(chǎn)量。
　　 本文首

3、先在不同溫度下制備NCNT催化劑，具體方法如下：將前驅(qū)物二茂鐵和三聚氰胺置于低溫區(qū)，溫度控制在500℃(高于前驅(qū)物升華溫度)，高溫區(qū)放置一石英片，溫度分別選擇750℃、800℃、850℃，沉積時(shí)間為40分鐘，制得NCNT。然后將所制得的NCNT于濕空氣中225℃下氧化10h，然后將上述產(chǎn)物用濃硝酸加熱煮沸回流5h，經(jīng)過濾、洗滌、烘干后得到純化的NCNT催化劑。由SEM、TEM和氧還原活性測試得知，800℃制得了較多垂直排列的NCNT陣列

4、，碳納米管呈竹節(jié)狀排列，活性較好，EDS測試證實(shí)氮成功摻入納米管中。XPS測得氮含量為2.44％。
　　 然后，在不同沉積時(shí)間下制備NCNT催化劑，具體方法如下：將前驅(qū)物二茂鐵和三聚氰胺置于低溫區(qū)，溫度控制在500℃，高溫區(qū)放置一石英片，溫度控制在800℃，沉積時(shí)間分別選擇10分鐘、20分鐘、40分鐘，制得NCNT。由SEM、TEM和氧還原活性測試得知，沉積20分鐘制得了垂直排列的。NCNT陣列，管徑分布均勻，活性很好。通過XP