直接甲醇燃料電池碳納米管負(fù)載的陽(yáng)極催化劑研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)具有燃料易運(yùn)輸與存儲(chǔ)、重量輕、體積小、能量效率高等優(yōu)點(diǎn)，在移動(dòng)電源、電動(dòng)汽車等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而甲醇在陽(yáng)極上的氧化速率緩慢和甲醇氧化中間產(chǎn)物對(duì)催化劑的毒化等問(wèn)題限制了 DMFC進(jìn)一步廣泛發(fā)展。因此研究和發(fā)展高催化活性、抗中毒能力強(qiáng)的新型陽(yáng)極催化劑成為DMFC發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)。本論文以探索該類催化劑的制備新方法為主，主要研究碳納米管負(fù)載的鉑基催化劑的制備及其表征。主要研究結(jié)果如下： 第一部分：首

2、先利用微波輻射法制備了多壁碳納米管(MWCNTs)為載體的高分散性的Pt/MWCNTs納米電催化劑。X射線衍射(XRD)及透射電子顯微鏡(TEM)技術(shù)表征結(jié)果表明所制備Pt/MWCNTs中Pt納米粒子高度分散在MWCNTs表面，平均粒徑約為3 nm，結(jié)晶良好。循環(huán)伏安(CV)和計(jì)時(shí)電流(CA)測(cè)試結(jié)果表明，Pt/MWCNTs對(duì)甲醇電氧化的催化性能較高，大于以新型碳材料(Vulcan XC-72)為載體的Pt/C催化劑。然后首次以水熱合成

3、法分別制備了Pt-Ru/MWCNTs和Pt-Sn/MWCNTs二元合金催化劑，XRD和TEM結(jié)果顯示，PtRu和PtSn粒子高度分散在MWCNTs表面，顆粒平均粒徑約為3.5nm，增大了有效比表面積。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明水熱合成方法制備的Pt-Ru/MWCNTs和Pt-Sn/MWCNTs催化劑對(duì)甲醇的電催化氧化呈現(xiàn)很好的活性和穩(wěn)定性，其催化性能優(yōu)于微波輻射法制備的相應(yīng)樣品。電化學(xué)交流阻抗(EIS)測(cè)試進(jìn)一步考察了PtRu/MWCNTs和P

4、tRu/C的電化學(xué)行為的差異性。 第二部分：首次利用水熱合成方法制備了MWCNTs負(fù)載的PtSnPb和PtRuNi三元復(fù)合催化劑。XRD和TEM技術(shù)表征結(jié)果可知，所制樣品PtSnPb/MWCNTs中PtSnPb納米粒子均勻地分散在MWCNTs表面，平均粒徑約為5 nm，粒子的分散性較好。CV、CA和EIS測(cè)試結(jié)果表明，在堿性介質(zhì)中PtSnPb/MWCNTs有著比PtSn/MWCNTs和PtRu/MWCNTs更高的對(duì)甲醇氧化的催化

5、性能。XRD和TEM技術(shù)表征結(jié)果可知，所制樣品PtRuNi/MWCNTs中PtRuNi納米粒子均勻地分散在MWCNTs表面，平均粒徑約為4.5 nm，小的顆粒粒徑?jīng)Q定了具有較大的比表面積。電化學(xué)測(cè)試表明，在酸性介質(zhì)中PtRuNi/MWCNTs對(duì)甲醇氧化的催化性能比PtRu/MWCNTs還高。給出了它們催化性能提高的可能原因。 本論文所制備的幾種納米結(jié)構(gòu)電催化劑對(duì)甲醇的電催化氧化具有高催化活性和穩(wěn)定性，同時(shí)降低了貴金屬鉑的載量，R