直接甲醇燃料電池陽極催化劑性能研究.pdf

1、能源危機(jī)、環(huán)保問題和社會(huì)發(fā)展的需求，促進(jìn)了人們對(duì)綠色能源的研究。其中，對(duì)直接甲醇燃料電池(DMFC)的研究致力于解決直接甲醇燃料電池中存在的主要問題:電池穩(wěn)定性低、電催化劑的催化性能低等。本文主要在對(duì)催化劑改性處理提高催化劑性能、改用較為經(jīng)濟(jì)的載體降低催化劑成本方面展開了研究工作。
　　首次開發(fā)出氮摻雜原位碳化這一新方法來提高催化劑活性和穩(wěn)定性。研究了一般碳源與氮摻雜碳源對(duì)增強(qiáng)催化劑穩(wěn)定性和活性影響的差異以及氮摻雜碳源種類、氮摻雜

2、碳含量對(duì)增強(qiáng)催化劑性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Pt/XC-72催化劑在原位碳化過程中，一般碳源以及氮摻雜碳源的存在都會(huì)抑制Pt納米粒子在載體表面的遷移和團(tuán)聚，增強(qiáng)了催化劑的穩(wěn)定性。氮摻雜碳源中氮的存在，增加了載體表層正電荷密度，不僅提高了電子傳導(dǎo)速率，還增強(qiáng)了Pt納米粒子與載體間的作用力，有利于Pt納米粒子的均勻分散，極大地提高了催化劑活性。在各種氮摻雜碳源里，離子液體1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺(EMID)作為摻雜氮碳源，獲得的催化劑的

3、電催化活性最好。氮摻雜碳源對(duì)催化劑修飾過程中，催化劑活性隨著氮摻雜碳的量的增加而增加，摻雜氮的碳的量繼續(xù)增加時(shí)，會(huì)產(chǎn)生大量覆蓋Pt納米粒子活性位的氮碳層，催化劑電化學(xué)活性面積(ESA)反而下降。綜合考慮催化劑的活性和穩(wěn)定性，選用每100g載體經(jīng)10μLEMID修飾為原位碳化過程中的最佳量。
　　為了進(jìn)一步提高催化劑穩(wěn)定性，采用自制的介孔CeO2作為載體合成了Pt/CeO2催化劑，同時(shí)用氮摻雜原位碳化法對(duì)催化劑Pt/CeO2進(jìn)行修飾

4、。分別采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)與EMID作為氮摻雜碳源，考察了不同氮摻雜碳源含量、不同碳化溫度對(duì)催化劑性能的影響。研究結(jié)果表明:無論P(yáng)VP還是EMID作為含氮碳源，氮摻雜碳包覆量越多，催化劑活性越高，但是過多的氮摻雜碳的包覆量會(huì)導(dǎo)致催化劑ESA的下降。綜合催化劑活性和穩(wěn)定性來考慮，每100g二氧化鈰載體經(jīng)15μLEMID修飾最佳;對(duì)氮摻雜碳原位碳化處理時(shí)間以及碳化溫度進(jìn)行研究時(shí)發(fā)現(xiàn):碳化時(shí)間越長，處理溫度越高，催化劑的活性越低。綜合