微波輔助合成直接甲醇燃料電池陽(yáng)極催化劑及電催化性能研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池由于其低毒、高能量密度、環(huán)境可持續(xù)性、高能量轉(zhuǎn)換效率和結(jié)構(gòu)緊湊等優(yōu)點(diǎn)受到了大量的關(guān)注。然而較低的催化性能和高成本是限制直接甲醇燃料電池商業(yè)化應(yīng)用的主要挑戰(zhàn)。因此迫切需要制備出催化活性高、成本較低的催化劑來(lái)順應(yīng)直接甲醇燃料電池的發(fā)展趨勢(shì)。
　　為了提高催化劑性能、降低催化劑成本，本文制備了PtRu/C核殼催化劑、雙殼層PtRu/TiO2催化劑和H-PtRu催化劑。采用X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、能

2、譜分析(EDX)、透射電子顯微鏡(TEM)以及X射線光電子能譜(XPS)來(lái)研究催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和組分。利用循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法來(lái)測(cè)試催化劑的甲醇氧化電化學(xué)性能。主要研究結(jié)果包括以下幾個(gè)方面:
　　(1)采用一個(gè)簡(jiǎn)單有效的方法制備了PtRu/C核殼催化劑。首先通過(guò)微波輔助法制備Ru納米粒子，然后通過(guò)原位還原法在Ru納米顆粒表面生成Pt，最終形成PtRu核殼結(jié)構(gòu)。TEM結(jié)果表明所合成的PtRu/C催化劑的納米粒子具有粒徑小和粒徑分

3、布窄的特點(diǎn)。電化學(xué)測(cè)試表明所制備的PtRu/C與商用的Pt/C(JM)和PtRu/C(JM)相比，擁有更低的啟動(dòng)電勢(shì)和電流衰減速率。
　　(2)采用簡(jiǎn)單的合成路徑制備了具有雙殼層結(jié)構(gòu)的PtRu/TiO2催化劑。首先通過(guò)靜電相互作用合成Ru/TiO2，然后用抗壞血酸作為還原劑在Ru/TiO2表面原位還原Pt前驅(qū)體。電化學(xué)測(cè)試表明與Pt/TiO2、Pt/C(JM)和PtRu/C(JM)催化劑相比，PtRu/TiO2對(duì)甲醇的電氧化反應(yīng)顯

4、示出了更好的電催化性能;并且在堿性條件下?lián)碛斜仍谒嵝詶l件下更高的甲醇氧化活性。
　　(3)在雙殼層PtRu/TiO2催化劑制備的基礎(chǔ)上，以TiO2為模板制備了多孔H-PtRu催化劑。通過(guò)改變H2PtCl6溶液的量可以有效地調(diào)節(jié)Pt納米粒子的量并控制其Pt殼層的完整度。結(jié)果顯示H-PtRu催化劑對(duì)甲醇的電氧化活性約為商用Pt/C(JM)的2.5倍，并且其電化學(xué)穩(wěn)定性隨著Ru含量的上升而提高。此外，根據(jù)穩(wěn)定性測(cè)試發(fā)現(xiàn)H-PtRu與商用