直接醇類燃料電池陽(yáng)極催化劑的制備及電氧化性能研究.pdf

1、直接醇類燃料電池(DAFC)以其液體醇類燃料能量密度高、低污染和儲(chǔ)存運(yùn)輸方便等優(yōu)點(diǎn)，得到了越來(lái)越多的關(guān)注。但是，電極催化劑活性較低及價(jià)格昂貴嚴(yán)重阻礙DAFC的商業(yè)化應(yīng)用。因此，研究開發(fā)高效低成本的催化劑是DAFC的重點(diǎn)研究方向。本文主要從催化劑結(jié)構(gòu)和催化劑有效元素兩方面著手探討直接醇類催化劑。催化劑結(jié)構(gòu)方面，通過(guò)犧牲模板法制備出空心多孔催化劑H-PtAu，詳細(xì)考察了金納米粒子的尺寸對(duì)催化劑活性和穩(wěn)定性的影響，詳細(xì)研究多孔空心結(jié)構(gòu)對(duì)甲醇和

2、乙醇電催化的影響;催化劑有效元素方面，使用Pd金屬代替昂貴且稀有的Pt金屬，采用原位還原法制備負(fù)載型催化劑PdAu/TiO2，考察了不同金屬比對(duì)催化劑性能和穩(wěn)定性的影響，初步探討PdAu/TiO2催化劑對(duì)乙醇的電氧化的影響。對(duì)所制備得到的催化劑進(jìn)行了一系列物性表征，同時(shí)采用循環(huán)伏安法對(duì)其電化學(xué)性能進(jìn)行了測(cè)試。主要結(jié)論如下:
　　(1)利用粒徑分別為1.8±0.3，3.2±0.3和4.6±0.5 nm的金納米粒子成功制備出Au/Pt

3、核殼納米粒子組成的多孔空心結(jié)構(gòu)的H-PtAu微球。微球表面含有由Au/Pt核殼納米粒子構(gòu)成的納米通道。
　　(2)由粒徑較小的金納米粒子(1.8～4.6 nm)合成的多孔H-PtAu催化劑，對(duì)甲醇和乙醇電氧化均表現(xiàn)出較高的活性;其中，H-PtAu1.8催化劑的Pt原子的利用率比商用催化劑Pt/C(JM)高出30％。在堿性介質(zhì)中，多孔H-PtAu催化劑對(duì)醇類（包括甲醇和乙醇）電氧化催化表現(xiàn)出較高的活性和穩(wěn)定性，且具有較好的抗毒化能力

4、，并且具有納米通道網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的多孔H-PtAu催化劑對(duì)乙醇電氧化催化效果提高更明顯。
　　(3)利用原位還原生長(zhǎng)法成功地制備出Pt/TiO2，Pd/TiO2和一系列PdAu/TiO2催化劑，所制備的催化劑表面金屬負(fù)載均勻，調(diào)控方法簡(jiǎn)單易操作，易于調(diào)節(jié)金屬原子比。
　　(4)PdAu/TiO2催化劑對(duì)乙醇電氧化催化性能測(cè)試結(jié)果表明:在堿性介質(zhì)中，PdAu/TiO2對(duì)乙醇電氧化具有催化作用:當(dāng)Pd和Au之比為1∶1時(shí)，PdAu/T