直接甲酸鹽燃料電池催化劑制備及性能研究.pdf

1、直接甲酸鹽燃料電池（DFFC）因甲酸鹽無毒、不易燃、良好的氧化性和對(duì)Nafion膜低透過性而引起廣泛關(guān)注。然而由于其使用的貴金屬Pt催化劑儲(chǔ)量少、成本高以及壽命短等問題一直阻礙著DFFC的商業(yè)化，因此開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性的低鉑催化劑或非鉑催化劑迫在眉睫，為此本文開展了以下幾部分工作：
　?。?）為比較石墨烯（GNs）和摻氮石墨烯（NGNs）作為催化劑載體對(duì)催化劑抗毒性的改善程度，首先將Pt/C和Pd/C分別和GNs和NGNs進(jìn)行超

2、聲混合，用循環(huán)伏安法（CV）和計(jì)時(shí)電流法（i-t）測(cè)試其活性和抗毒性，結(jié)果顯示GNs和NGNs的加入都能改善催化劑Pt/C和Pd/C的抗毒性，NGNs比GNs具有更好的抗毒性。利用化學(xué)還原法制備Pt/GNs和Pt/NGNs，從兩種催化劑的TEM（透射電子顯微鏡）、XRD（X射線衍射儀）、Raman（拉曼光譜）和XPS（射線光電子能譜）圖上分析催化劑的物理結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)。分析甲酸鹽和甲醇氧化的CV、i-t和CO溶出曲線，Pt/NGNs相對(duì)

3、于Pt/GNs有著更好的抗毒性。得出結(jié)論，NGNs作為催化劑載體相對(duì)于GNs能夠更好的改善催化劑的抗毒性。
　　（2）將AgNO3直接還原到Sn(OH)2/C上制備氧還原（ORR）催化劑Ag/C和Ag-SnO2/C，并與商用Pt/C催化劑進(jìn)行比較。利用XRD和TEM表征兩種催化劑的材料組成和形貌，通過CV、線性掃描伏安法（LSV）、加速耐久測(cè)試（ADT）和抗甲酸鹽性能比較幾組催化劑的氧還原性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，Ag基催化劑活性不如Pt/

4、C，但具有更好的穩(wěn)定性和抗甲酸鹽性能，比較Ag/C和Ag-SnO2/C結(jié)果可知SnO2的加入有助于提高催化劑的ORR活性、穩(wěn)定性。
　?。?）考察DFFC電池工作條件及電池結(jié)構(gòu)對(duì)性能的影響，首先對(duì)DFFC陽極進(jìn)料（甲酸鹽濃度和氫氧根濃度）進(jìn)行優(yōu)化，然后考察了陰極氧化劑類型（雙氧水和氧氣）對(duì)電池性能影響。發(fā)現(xiàn)使用雙氧水能夠改善DFFC的性能，但存在堿性環(huán)境下雙氧水自身不穩(wěn)定而在酸性環(huán)境下大多數(shù)金屬不能長(zhǎng)期穩(wěn)定存在的問題。用三維泡沫鎳