碳納米管作為鈷基費—托合成催化劑載體和助劑的研究.pdf

1、當(dāng)前世界上燃料油中的絕大部分都是通過石油路線獲得的，而目前已知的天然氣和原煤儲量分別約為原油儲量的2.5和26倍。因此在目前石油儲量逐漸減少、石油價格日益高漲的情況下，以天然氣或煤為原料經(jīng)合成氣間接合成各種燃料油的路線受到世界各國的廣泛重視，而這條路線的關(guān)鍵之一就是費-托合成反應(yīng)。此外，通過費-托合成制備出的燃料油中硫及芳香化合物的含量更低。
　　 常規(guī)費-托合成催化劑以氧化物為載體，這類催化劑的一個主要問題是在制備過程中會形成

2、很難被還原的惰性混合型氧化物，而以惰性碳材料碳納米管作為載體時，則可以避免此類現(xiàn)象的發(fā)生，此外，鑒于碳納米管還擁有很多適合作為催化劑載體的優(yōu)良性能，以碳納米管負載鈷基費-托合成催化劑的研究也受到越來越多的關(guān)注。
　　 本文研究了不同載體對負載型鈷基費-托合成催化劑的影響以及各種制備條件對Co/CNTs催化劑的影響，考察了不同改性方法對于碳納米管的影響及對Co/CNTs性能的影響，此外還初步探討了碳納米管作為助劑和還原劑對鈷基費-

3、托合成催化劑的影響。
　　 研究表明與氧化物載體負載的鈷基費-托合成催化劑相比，Co/CNTs可以獲得相似的CO轉(zhuǎn)化率，但是對高碳烴的選擇性較低。對于Co/CNTs催化劑，以醋酸鈷為鈷前驅(qū)體要優(yōu)于硝酸鈷且鈷負載量有一最佳值；隨著碳納米管直徑的增加，一氧化碳轉(zhuǎn)化率顯著減小，選擇性則略向高碳烴方向偏移；蔗糖的添加可有效提高Co/CNTs催化劑中鈷顆粒的分散度、減小鈷顆粒的平均粒徑；焙燒條件的影響主要表現(xiàn)在高溫下空氣中碳納米管被完全燒

4、掉，而在氮氣中則可以保留并抑制鋁酸鈷的形成；采用等體積浸漬法和高pH值均相沉積沉淀法制備的Co/CNTs催化劑分別具有最高的CO轉(zhuǎn)化率和C5+選擇性，提高浸漬過程中溶液的pH值降低了Co/CNTs催化劑的活性。
　　 研究結(jié)果顯示采用不同的化學(xué)處理方法可以有效提高碳納米管的比表面積并在碳納米管表面引入更多的含氧基團，其中以硝酸處理的效果最好，硝酸濃度的增加會進一步提高處理效果，最優(yōu)的硝酸處理方法是共沸回流；濕空氣等離子體處理的效