鎳基層狀金屬氫氧化物電催化劑的結(jié)構(gòu)與性能調(diào)控研究.pdf

1、電催化水解被認(rèn)為是可持續(xù)與可再生能源轉(zhuǎn)移和儲(chǔ)存的一個(gè)重要的途徑。然而，電解水的效率很大程度上被析氧反應(yīng)(OER)的多電子動(dòng)力學(xué)遲緩效應(yīng)所限制。眾所周知，諸如IrOx和RuOx的貴金屬材料被認(rèn)為是一類高活性的OER電催化劑。然而它們的造價(jià)昂貴且數(shù)量稀少，這很大程度上阻止了它們大規(guī)模應(yīng)用。因此，尋找用來替代貴金屬進(jìn)行OER反應(yīng)的低成本且持久性強(qiáng)的電催化劑是必要的。本文利用在常溫下的共沉淀方法，制備出具有高效電催化性能的氫氧化鎳納米片和鉻摻雜

2、鎳鐵水滑石納米片電催化劑材料，并分別通過增加缺陷位數(shù)和電子離域作用從本質(zhì)上提升了鎳基催化材料的電催化析氧性能。具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.電子離域促進(jìn)層狀氫氧化物電催化析氧性能研究
　　對(duì)于可持續(xù)的能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)來說發(fā)展高性能的析氧反應(yīng)(OER)電催化劑非常重要。通過摻雜未配對(duì)d電子的過渡金屬離子，使活性位點(diǎn)附近的電子離域分布，顯著地促進(jìn)鎳鐵層狀雙金屬氫氧化物(LDH)中活性位點(diǎn)的電子給予并且將電荷轉(zhuǎn)移勢(shì)壘降低了一個(gè)量級(jí)以此

3、來獲得高性能的OER性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，鉻摻雜的鎳鐵氫氧化物可以在過電勢(shì)為235mV時(shí)獲得10mA·cm-2的電流并且獲得了約為39mV/dec的低塔菲爾斜率。X射線吸收近邊譜(XANES)和理論計(jì)算揭示了鉻和鎳離子間d軌道的重疊可以通過移位鎳活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)將約0.3個(gè)電子通過π給予從Ni2+轉(zhuǎn)移到鄰近的Cr(Fe)離子中，明顯降低了水分子的自由吸附能到-1.45eV，從而獲得了高效的OER性能。
　　2.氫氧化鎳納米片電催化

4、析氧性能研究
　　尋求低成本以及高效率的電催化析氧反應(yīng)(OER)催化劑是本文的目標(biāo)，因?yàn)槠湓谀茉磧?chǔ)存和清潔能源方面具有應(yīng)用潛力。通過制備多缺陷的Ni(OH)2納米片，它較小的特性并具有克服尺度效應(yīng)的部分能力，且具有更多的表面活性位點(diǎn)并且參與了反應(yīng)，因此在OER方面表現(xiàn)了好性能。結(jié)果顯示在1M KOH與0.1MKOH下僅需要285mV和330mV的過電勢(shì)驅(qū)動(dòng)就可以達(dá)到10mA·cm2并且塔菲爾斜率優(yōu)于IrO2。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Ni(OH