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1、進(jìn)入21世紀(jì)以來(lái),環(huán)境問(wèn)題正日益引起全球關(guān)注,污染物的排放已經(jīng)對(duì)生態(tài)安全和人類健康造成了嚴(yán)重的威脅,其中重金屬污染的治理已經(jīng)成為環(huán)境學(xué)科中的研究熱點(diǎn)。在環(huán)境中的重金屬,其在固/液界面的吸附與解吸是決定重金屬地球化學(xué)過(guò)程和環(huán)境生態(tài)效應(yīng)的根本問(wèn)題。對(duì)這一基本現(xiàn)象的科學(xué)認(rèn)識(shí)是了解重金屬污染物的形態(tài)分布、遷移轉(zhuǎn)化與最終歸屬以及開(kāi)發(fā)污染土壤與廢水修復(fù)治理技術(shù)的基礎(chǔ)。 現(xiàn)有的關(guān)于吸附研究的文獻(xiàn)多采用帶結(jié)構(gòu)負(fù)電荷的材料作為吸附劑,荷結(jié)構(gòu)正電
2、荷材料與重金屬相互作用的研究鮮有報(bào)道。本文選擇帶有結(jié)構(gòu)正電荷的層狀雙金屬氫氧化物(Layered double hydroxides,LDHs)為模型吸附劑,研究了重金屬離子Pb(Ⅱ)在LDHs/H2O界面上的吸附行為,考察多種影響因素,由此探討結(jié)構(gòu)電荷或由此而引起的界面相微觀環(huán)境酸堿性對(duì)重金屬吸附的影響規(guī)律,以期加深對(duì)吸附機(jī)理的認(rèn)識(shí)。 本文主要內(nèi)容歸納如下: 首先綜述了重金屬污染的現(xiàn)狀、危害,重金屬在固/液界面吸附
3、宏觀實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)展、微觀吸附機(jī)理解釋并簡(jiǎn)要介紹了層狀雙金屬氫氧化物的特點(diǎn)與性能等。 實(shí)驗(yàn)第一部分,合成了分子式為[Mg0.72Fe0.28(OH)2]Cl0.06(OH)0.22的Mg-Fe型LDH,并研究了Pb(Ⅱ)在Mg-Fe型LDH上的吸附等溫線、吸附動(dòng)力學(xué),考察了pH、電解質(zhì)等因素對(duì)吸附的影響,并結(jié)合X射線衍射與紅外光譜等方法探討吸附機(jī)理。結(jié)果顯示:Mg-Fe型LDH對(duì)Pb(Ⅱ)具有很強(qiáng)的吸附能力,其吸附動(dòng)力學(xué)可以用準(zhǔn)二
4、級(jí)動(dòng)力學(xué)方程和雙指數(shù)動(dòng)力學(xué)方程擬合,吸附等溫線可以用S型等溫線Aranovich-Donohue等溫式擬合。Mg-Fe型LDH具有很強(qiáng)的pH緩沖能力,Pb(Ⅱ)溶液初始pH對(duì)最終吸附量無(wú)明顯影響。支持電解質(zhì)對(duì)吸附亦無(wú)明顯影響。Pb(Ⅱ)在Mg-Fe型LDH上吸附的微觀機(jī)理以生成堿式碳酸鉛沉淀的表面沉淀為主,表面絡(luò)合為輔,其中表面絡(luò)合又可分為化學(xué)鍵合和靜電鍵合。 實(shí)驗(yàn)第二部分,合成了層間陰離子分別為Cl-,NO-3,CO32-,
5、EDTA的四種不同Mg-Al型LDHs。陰離子對(duì)LDHs吸附Pb(Ⅱ)的能力有很大影響,其吸附能力大小順序?yàn)椋篗g3Al-CO3 LDH>>Mg3Al-Cl LDH>Mg3Al-NO3 LDH>Mg3Al-EDTALDH。 Mg3Al-CO3 LDH對(duì)Pb(Ⅱ)的吸附機(jī)理可以解釋為Pb(Ⅱ)在LDHs微界面堿性環(huán)境中與層間CO32-作用生成堿式碳酸鉛沉淀。Pb(Ⅱ)在Mg3Al-Cl LDH和Mg3Al-NO3 LDH上的吸附可用Ara
6、novich-Donohue等溫式擬合,其吸附機(jī)理主要為Pb(Ⅱ)與LDH表面羥基的表面絡(luò)合作用。Mg3Al-EDTA LDH吸附Pb(Ⅱ)的主要機(jī)制為層間EDTA與Pb(Ⅱ)形成絡(luò)合物從而完成吸附。 實(shí)驗(yàn)第三部分,合成了Mg-Al-Fe型LDHs,其中電荷數(shù)維持恒定但Fe含量逐漸增加。研究發(fā)現(xiàn)可以用雙指數(shù)動(dòng)力學(xué)方程和準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程擬合Pb(Ⅱ)在Mg-A1-Fe型LDHs上的吸附動(dòng)力學(xué),其吸附等溫線可用Freundlich
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