大氣顆粒物與SO-,2-多相反應(yīng)的研究.pdf

1、本論文以懷特池為多相反應(yīng)的靜態(tài)反應(yīng)體系，以FTIR紅外監(jiān)測(cè)為主要研究手段，在有氧的條件下，研究了SO2在典型氣溶膠氧化物(CaO、MgO、Al2O3、TiO2)，各源塵顆粒物及其模擬氧化物上的多相反應(yīng)，用XPS確認(rèn)了反應(yīng)產(chǎn)物，并就反應(yīng)進(jìn)行擬合得到其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)，筆者進(jìn)一步探討了反應(yīng)機(jī)理，得到催化劑表面OH-，O2-和吸附態(tài)[O]對(duì)催化氧化的重要影響。 本文結(jié)論如下： 1.在有O2存在下，SO2在CaO、硅酸鹽水泥、

2、冶金塵、建筑塵及其模擬氧化物表面發(fā)生了吸附及催化氧化反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)物為SO32-和SO42-； 2.在實(shí)驗(yàn)中選用的土壤塵和道路塵對(duì)SO2沒有催化氧化的能力； 3.在實(shí)驗(yàn)選用的CaO、硅酸鹽水泥、冶金塵、建筑塵及其模擬氧化物中，吸附催化氧化SO2生成SO32-和SO42-的活性順序?yàn)楣杷猁}水泥＞模擬氧化物B1＞CaO＞建筑塵＞模擬氧化物A1＞冶金塵； 4.在O2存在條件下，SO2在顆粒物表面的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律基本

3、符合一級(jí)反應(yīng)； 5.SO2首先在氧化物表面發(fā)生吸附反應(yīng)生成SO32-，再進(jìn)一步催化氧化生成SO42-。其轉(zhuǎn)化程度取決于氧化物及其表面特征，如氧化物的堿性、氧化物表面的OH-，O2-和吸附態(tài)[O]等因素，其中氧化物表面吸附態(tài)的[O]和[O2-]可能是決定催化活性的關(guān)鍵因素； 6.作為城區(qū)大氣顆粒物主要來源的建筑塵和冶金塵，在大氣環(huán)境中與SO2發(fā)生吸附和催化氧化反應(yīng)，生成亞硫酸鹽粒子和硫酸鹽粒子，表明城區(qū)大氣中SO42-