大氣顆粒物個(gè)數(shù)濃度、粒徑分布及顆粒物生成——成長(zhǎng)過(guò)程研究.pdf

1、大氣顆粒物的個(gè)數(shù)濃度、粒徑分布特征反映了不同環(huán)境下大氣光化學(xué)過(guò)程、氣團(tuán)來(lái)源性質(zhì)及地區(qū)排放源特征的差異。了解顆粒物的這些性質(zhì)及其來(lái)源有助于深入分析顆粒物對(duì)大氣輻射平衡、大氣化學(xué)過(guò)程及區(qū)域氣候的影響，并有助于細(xì)顆粒物控制對(duì)策的制定。本研究在我國(guó)上海、北京、濟(jì)南等城市地區(qū)及華北-華東區(qū)域性高山觀測(cè)點(diǎn)-泰山山頂針對(duì)粒徑范圍在3nm至10μm之間的大氣顆粒物個(gè)數(shù)濃度、粒徑分布特征進(jìn)行了測(cè)量及分析，以期考察我國(guó)超大城市及華北.華東地區(qū)區(qū)域大氣顆粒物

2、個(gè)數(shù)濃度、粒徑分布特點(diǎn)，并基于個(gè)數(shù)濃度粒徑分布數(shù)據(jù)針對(duì)顆粒物生成及成長(zhǎng)過(guò)程進(jìn)行了研究。 研究中根據(jù)在上述地區(qū)觀測(cè)得到的顆粒物個(gè)數(shù)濃度粒徑分布數(shù)據(jù)針對(duì)不同粒經(jīng)范圍內(nèi)顆粒物個(gè)數(shù)濃度和所占PM2.5的個(gè)數(shù)濃度、表面積濃度、質(zhì)量濃度的百分比、顆粒物個(gè)數(shù)濃度粒徑分布的時(shí)間變化特征等進(jìn)行了考察。發(fā)現(xiàn)在我國(guó)超大城市上海、北京地區(qū)存在高濃度的超細(xì)顆粒物，且所占PM2.5總個(gè)數(shù)濃度比例在90％左右，比歐美觀測(cè)點(diǎn)觀測(cè)結(jié)果高出約30％，說(shuō)明我國(guó)大城市

3、地區(qū)存在著較嚴(yán)重的超細(xì)顆粒物污染。從顆粒物個(gè)數(shù)濃度粒徑分布來(lái)看城市下風(fēng)方向觀測(cè)點(diǎn)(上海-太倉(cāng)、北京-昌平)、城區(qū)觀測(cè)點(diǎn)(濟(jì)南市區(qū))的顆粒物個(gè)數(shù)濃度在夏季均以凝結(jié)核模態(tài)顆粒物為主，說(shuō)明夏季顆粒物的生成過(guò)程比較旺盛。而泰山地區(qū)觀測(cè)結(jié)果顯示顆粒物個(gè)數(shù)濃度主要分布于埃根核模態(tài)，以此推測(cè)泰山觀測(cè)結(jié)果主要反映了邊界層.自由對(duì)流層之間混合較好且具有一定光化學(xué)年齡的氣團(tuán)特征，其中的顆粒物粒徑經(jīng)過(guò)一定時(shí)間光化學(xué)作用后已經(jīng)成長(zhǎng)至較大的粒徑范圍。 研

4、究中還結(jié)合觀測(cè)點(diǎn)同步觀測(cè)的氣體污染物及顆粒物質(zhì)量濃度等數(shù)據(jù)，通過(guò)考察不同粒徑顆粒物個(gè)數(shù)濃度的日夜變化廓線(xiàn)討論了不同大氣環(huán)境下超細(xì)顆粒物的主要來(lái)源，發(fā)現(xiàn)在城郊觀測(cè)點(diǎn)及半?yún)^(qū)域性觀測(cè)點(diǎn)凝結(jié)核模態(tài)顆粒物主要來(lái)源于顆粒物的生成及成長(zhǎng)過(guò)程。而在城區(qū)觀測(cè)點(diǎn)如濟(jì)南市區(qū)，夏季新顆粒物生成過(guò)程和機(jī)動(dòng)車(chē)排放的貢獻(xiàn)共同存在但顆粒物生成過(guò)程占主導(dǎo)，冬季觀測(cè)顆粒物生成過(guò)程明顯減弱，而機(jī)動(dòng)車(chē)排放貢獻(xiàn)的顯著水平有明顯增大。在區(qū)域性觀測(cè)點(diǎn)如泰山觀測(cè)點(diǎn)，凝結(jié)核模態(tài)顆粒物較

5、少而超細(xì)顆粒物主要來(lái)源與顆粒物的成長(zhǎng)過(guò)程和邊界層污染氣團(tuán)的傳輸。 大氣顆粒物的生成及成長(zhǎng)過(guò)程是塑造和改變顆粒物粒徑分布特征的重要過(guò)程之一，也是導(dǎo)致大氣顆粒物和大氣云凝結(jié)核個(gè)數(shù)濃度大量增加的重要機(jī)制。本文針對(duì)在多個(gè)觀測(cè)點(diǎn)觀測(cè)到的顆粒物生成及成長(zhǎng)過(guò)程進(jìn)行了分析，針對(duì)上海、北京及泰山地區(qū)顆粒物生成及成長(zhǎng)過(guò)程中相關(guān)參數(shù)進(jìn)行了計(jì)算，包括顆粒物成長(zhǎng)速率、顆粒物數(shù)濃度凈增長(zhǎng)率、凝結(jié)匯、大氣氣態(tài)硫酸生成率等。研究發(fā)現(xiàn)污染相對(duì)較重的上海-太倉(cāng)觀測(cè)

6、點(diǎn)顆粒物增長(zhǎng)速率為6.0nm·h-1，而相對(duì)清潔的北京觀測(cè)點(diǎn)和泰山觀測(cè)點(diǎn)分別為4.4nm·h-1和3.2nm·h-1，其結(jié)果與世界其它觀測(cè)點(diǎn)觀測(cè)結(jié)果基本可比。通過(guò)計(jì)算幾個(gè)觀測(cè)點(diǎn)的顆粒物生成速率和顆粒物個(gè)數(shù)濃度凈增長(zhǎng)率考察了邊界層觀測(cè)點(diǎn)發(fā)生顆粒物生成過(guò)程的強(qiáng)度，發(fā)現(xiàn)上海-太倉(cāng)、北京-昌平、濟(jì)南市區(qū)觀測(cè)點(diǎn)均發(fā)現(xiàn)強(qiáng)度較高的顆粒物生成過(guò)程，且發(fā)生的頻率較高。通過(guò)考察各觀測(cè)點(diǎn)顆粒物生成和成長(zhǎng)過(guò)程中源和匯的關(guān)系(大氣氣態(tài)硫酸生成率和顆粒物凝結(jié)匯的相

7、關(guān)性)發(fā)現(xiàn)本研究結(jié)果與國(guó)外觀測(cè)點(diǎn)相比的特點(diǎn)是前體物濃度高(如SO2濃度、氣態(tài)硫酸生成率)，同時(shí)大氣中現(xiàn)存顆粒物(大粒徑顆粒物)濃度高，且顆粒物凝結(jié)匯較高(高出歐美觀測(cè)點(diǎn)1個(gè)數(shù)量級(jí))。北京觀測(cè)點(diǎn)尤其特別，在前體物中等濃度而顆粒物凝結(jié)匯數(shù)值非常高的情況下卻多次發(fā)生高強(qiáng)度的顆粒物生成及成長(zhǎng)過(guò)程，說(shuō)明在該觀測(cè)點(diǎn)參與成核的污染物可能不止是氣態(tài)硫酸，可能還有植物排放有機(jī)物的參與。 考慮到顆粒物的生成和成長(zhǎng)過(guò)程同時(shí)與氣團(tuán)化學(xué)性質(zhì)、氣象過(guò)程有關(guān)

8、，并在水平區(qū)域和垂直分布特征上也反映了大氣化學(xué)特征及污染物傳輸規(guī)律，本研究中基于對(duì)邊界層內(nèi)觀測(cè)點(diǎn)(北京、上海、濟(jì)南)和邊界層-自由對(duì)流層區(qū)域觀測(cè)點(diǎn)(泰山)觀測(cè)的顆粒物生成.成長(zhǎng)過(guò)程，討論了過(guò)程個(gè)例發(fā)生的頻率及區(qū)域代表性。研究發(fā)現(xiàn)，我國(guó)華北-華東邊界層城市地區(qū)觀測(cè)點(diǎn)發(fā)生顆粒物生成過(guò)程的強(qiáng)度要大于歐美觀測(cè)點(diǎn)，且區(qū)域性顆粒物生成.成長(zhǎng)過(guò)程的頻率與世界其它觀測(cè)點(diǎn)同月份基本可比。而代表華北-華東地區(qū)邊界層頂區(qū)域特征的高山觀測(cè)點(diǎn)發(fā)生顆粒物成長(zhǎng)過(guò)程個(gè)