零價(jià)鋁-氧界面活性氧的原位生成及其對(duì)水中對(duì)乙酰氨基酚的去除作用.pdf

1、高級(jí)氧化技術(shù)是一種人工強(qiáng)化產(chǎn)生活性氧ROS(H2O2和·OH)并利用它氧化去除有機(jī)物的工藝。能否開發(fā)一種工藝像生物體內(nèi)的生化反應(yīng)一樣利用環(huán)境中的氧氣(O2)生成ROS而氧化去除有機(jī)污染物?酸性條件下,零價(jià)活潑金屬可將溶解氧還原產(chǎn)生ROS并可去除水中有機(jī)污染物,但是涉及的相關(guān)反應(yīng)機(jī)理仍有待研究。本論文研究了酸性條件下零價(jià)鋁粉(ZVA1)/氧界面的ROS原位生成機(jī)理及其對(duì)水中對(duì)乙酰氨基酚(ACTM)的去除作用。主要研究成果包括:
　　

2、 (1)探討了零價(jià)鋁/氧體系去除ACTM的可行性及其影響因素。實(shí)驗(yàn)表明,在酸性(pH＜3.5)溶液中,ZVA1對(duì)ACTM有出良好的去除效果。在pH1.5,鋁粉2.0 g/L和25℃反應(yīng)條件下,初始濃度為2.0 mg/L的ACTM在16 h內(nèi)去除率達(dá)99％以上。在反應(yīng)過程中,溫度、溶液pH、鋁粉載量、腐植酸等對(duì)ACTM的去除均存在不同程度的影響。ACTM的去除率隨鋁粉添加量和溫度的升高而增加,但是隨反應(yīng)溶液pH的升高而降低,當(dāng)pH＞3.

3、5時(shí),反應(yīng)基本不進(jìn)行。低濃度(＜1.0 mg/L)的腐植酸對(duì)反應(yīng)沒有明顯的影響。
　　 (2)初步探討零價(jià)鋁/氧界面ROS的原位生成機(jī)制及其氧化去除ACTM的途徑。pH1.5和2.5的零價(jià)鋁/氧體系中可以檢測到H2O2的生成,pH1.5的體系中,H2O2的濃度在8 h達(dá)到了最大值(～330μ/M)。零價(jià)鋁/氧界面原位生成的H2O2可能在鋁表面被還原為羥基自由基,進(jìn)而氧化水中的有機(jī)物。另外,通過氣質(zhì)聯(lián)用(GC/MS)分析了降解過程

4、中的主要中間產(chǎn)物對(duì)苯二酚,并以離子色譜檢測反應(yīng)生成的甲酸、乙酸等。根據(jù)檢測的反應(yīng)產(chǎn)物,提出了零價(jià)鋁/氧體系氧化去除ACTM可能的途徑。
　　 (3)探索了零價(jià)鋁/氧體系活性氧原位生成的強(qiáng)化方法。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,低劑量的鐵源如:Fe0、Fe2+和Fe3+等的存在對(duì)零價(jià)鋁/氧體系去除ACTM具有明顯的促進(jìn)作用。由于Fe2+對(duì)與零價(jià)鋁/氧體系原位生成的H2O2形成芬頓反應(yīng),加速和提高了反應(yīng)體系·OH的生成,因而提高去除效率。