鈣鈦礦用于柴油機(jī)尾氣中碳黑顆粒催化燃燒的研究.pdf

1、柴油機(jī)自1892年問(wèn)世以來(lái),憑借其良好的動(dòng)力性、經(jīng)濟(jì)性和耐久性等優(yōu)點(diǎn)在各種動(dòng)力裝置和車輛上得到日益廣泛的應(yīng)用。柴油機(jī)尾氣中碳黑微粒和NOx是兩種最主要的污染物.NOx毒性很強(qiáng),可對(duì)人的呼吸道及肺造成損害。碳黑顆粒容易被吸入肺葉,可能有致癌作用.雖然有關(guān)柴油車尾氣處理催化劑的研究已進(jìn)行多年,但至今尚未找到像汽油車所用的三效催化劑那樣有效的柴油車催化劑,所以迫切需要尋找高活性的催化劑來(lái)消除柴油機(jī)排放污染物。本論文主要研究了ABO3型類鈣鈦礦

2、復(fù)合氧化物催化劑在疏松接觸條件下對(duì)碳黑燃燒反應(yīng)的催化性能。
　　 采用檸檬酸絡(luò)合燃燒法制備了La0.5K0.5BO3(B=Cu,Co,Mn,Ni),La2-xKxNiMnO6和La1-xKxCo0.5Mn0.5O3系列催化劑,這三系列催化劑都生成了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。La0.5K0.5BO3催化劑中當(dāng)B位為Cu或Co的催化劑活性較好。La2-xKxNiMnO6系列催化劑中當(dāng)K取代值為0.4時(shí),催化劑對(duì)碳黑燃燒的催化活性最好。這是由于當(dāng)A

3、位陽(yáng)離子(La3+)被K+部分取代后,使得部分B位金屬離子化合價(jià)升高,氧氣空位也相應(yīng)增加從而保持了電荷守恒。通過(guò)TPO循環(huán)實(shí)驗(yàn)可以看到,La1.6K0.4NiMnO6催化劑對(duì)碳黑燃燒的穩(wěn)定性很好。La1-xKxCo0.5Mn0.5O3系列催化劑中當(dāng)K取代值大于0.2時(shí),生成了不屬于鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的峰。通過(guò)TPO實(shí)驗(yàn)得出當(dāng)K取代值為0.4時(shí)催化劑活性最高。
　　 在催化劑La1.6K0.4NiMnO6和La0.6K0.4Co0.5Mn

4、0.5O3上擔(dān)載少量貴金屬Pt,發(fā)現(xiàn)擔(dān)載后的催化劑對(duì)碳黑燃燒的活性并沒(méi)有提高,反而有些下降。這可能是在制備中使用的氯鉑酸中含有Cl-,而Cl-容易使催化劑失活的因?yàn)椤?br>　　 采用檸檬酸絡(luò)合燃燒法制備了催化劑Ba0.5Sr0.5Co0.5Fe0.5O3-&,在800℃焙燒下的樣品已經(jīng)形成了鈣鈦礦結(jié)構(gòu),但其中還有少量氧化物雜質(zhì)沒(méi)有轉(zhuǎn)化。通過(guò)做TPO檢測(cè)催化劑對(duì)碳黑的燃燒活性,發(fā)現(xiàn)結(jié)果并不理想。因?yàn)槭窃?00℃焙燒下的樣品結(jié)構(gòu)疏松,包

5、含少量雜質(zhì),使催化劑晶粒團(tuán)聚從而影響催化劑活性。
　　 用絡(luò)合燃燒法制備一系列催化劑La1-xSrxCo1-yFeyO3,樣品La0.7Sr0.3Co0.8Fe0.2O3相對(duì)具有較好的催化活性。采用共沉淀法和檸檬酸絡(luò)合燃燒法制備催化劑La0.2Sr0.8CoO3,通過(guò)TPO實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)用檸檬酸絡(luò)合燃燒法制備的催化劑對(duì)碳黑燃燒活性比共沉淀法制備的催化劑活性好?？赡苁怯捎诠渤恋矸ㄖ苽涞拇呋瘎┌l(fā)生了團(tuán)聚,且生成了較多的雜質(zhì),從而降低了催化