Cu-SAPO-34-董青石整體式催化劑用于目柴油機(jī)尾氣凈化的研究.pdf

1、隨著全球能源危機(jī)的加劇，動(dòng)力性更強(qiáng)、經(jīng)濟(jì)性更好的柴油車和貧燃汽油車的使用量大大增加。在燃燒過(guò)程中加入過(guò)量空氣，既提高了燃油的經(jīng)濟(jì)性，同時(shí)也顯著降低了碳?xì)浠衔?HC)和CO的排放量。但在富氧條件下，利用常規(guī)的三效催化劑很難有效地脫除Nox。因此，如何在貧燃條件下催化凈化Nox已成為當(dāng)前必須面對(duì)的問(wèn)題。
　　 選擇性催化還原Nox的反應(yīng)中，要求催化劑不僅具有熱穩(wěn)定性好、使用壽命長(zhǎng)的特點(diǎn)，而且需要再含有大量水分的濕熱氣氛中依然可保持

2、良好的催化活性。催化劑的載體性能對(duì)催化劑的活性和使用壽命影響較大。汽車發(fā)動(dòng)機(jī)的實(shí)際工況要求車用催化劑的載體必須滿足，排氣阻力小、升溫快、耐高溫、低熱膨脹系數(shù)、高機(jī)械強(qiáng)度、質(zhì)量輕、安裝方便等條件。
　　 基于此，本文選擇堇青石為催化劑載體，以氧化銅為銅源，采用一步水熱合成法制各了Cu-SAPO-34／堇青石整體式催化劑。采用XRD、SEM、TG-DTG、ICP、XPS等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，模擬實(shí)際柴油車和貧燃汽油車尾氣的操作條

3、件，分別以丙烷和氨氣作為還原劑，評(píng)價(jià)了整體式催化劑的脫硝(deNOx)性能。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究得到以下幾方面的結(jié)果：
　　 (1)一步水熱合成法在合成分子篩時(shí)將硅源和雜原子源同時(shí)加入到合成體系中，使得雜原子可以進(jìn)入到分子篩的骨架中，明顯提高分子篩中雜原子的含量。一次合成的Cu-SAPO-34分子篩在堇青石載體上的負(fù)載量可達(dá)到22％左右。堇青石蜂窩陶瓷載體表面的Cu-SAPO-34分子篩與其結(jié)合具有一定的牢固度，超聲波處理60min后，

4、催化劑的損失率低于1％。
　　 (2)制各的整體式催化劑對(duì)柴油機(jī)車尾氣表現(xiàn)出較高C3H8-SCR的脫硝活性。適當(dāng)增加C3H8濃度、降低O2濃度或空速都有利于Nox-SCR活性的提高。在原料氣中添加10％的水蒸氣后，Nox轉(zhuǎn)化率降低，加水停止后，催化劑活性可部分恢復(fù)。在NH3—SCR中，活性組分銅的添加對(duì)催化劑的催化活性有明顯的促進(jìn)作用。空速的降低有利于Nox-SCR活性的提高，但其對(duì)催化劑的活性影響并不明顯。向原料氣中添加大量的