負(fù)功V2O5-CuO的TiO2復(fù)合型催化劑用于中低溫?zé)煔饷撓跫夹g(shù)研究.pdf

1、工業(yè)窯爐煙氣具有飛灰含量高、SO2和NOx濃度高及煙溫偏低(200～300℃)等特點(diǎn),傳統(tǒng)的商用SCR(Selective Catalytic Reduction,選擇性催化還原)脫硝催化劑存在活性溫度高、范圍窄(350～450℃)等問題,因而不能適用于工業(yè)窯爐煙氣脫硝工況。選擇性催化還原固定源排放的NOx是目前工業(yè)應(yīng)用最為廣泛、成熟的脫硝技術(shù)。針對(duì)工業(yè)窯爐煙氣脫硝的技術(shù)缺乏的現(xiàn)狀,研發(fā)適用于中低溫?zé)煔鈼l件的SCR脫硝技術(shù)具有廣闊的應(yīng)用

2、前景,其核心是研制中低溫SCR脫硝催化劑。
　　 本論文采用組合化學(xué)的方法對(duì)浸漬法合成的負(fù)載型過渡金屬復(fù)合氧化物的中低溫選擇性催化還原NOx的活性進(jìn)行評(píng)價(jià),篩選出具有較佳中低溫SCR脫硝性能的VCu／TiO2系列催化劑進(jìn)行研究。
　　 本文對(duì)采用浸漬法制備的VCu／TiO2系列催化劑進(jìn)行系統(tǒng)研究發(fā)現(xiàn)2V16Cu／TiO2(500)(2V及16Cu分別表示V2O5、CuO占整個(gè)催化劑質(zhì)量的2％和16％,500表示焙燒溫度5

3、00℃)催化劑展示了最佳的中低溫脫硝活性和較寬的活性溫度范圍,在空速GHSV=6.0×104 h-1,225℃條件下NOx轉(zhuǎn)化率達(dá)到97.3％,250℃時(shí)達(dá)到100％,溫度升至300℃催化活性仍保持在100％；在反應(yīng)溫度為250℃,空速為60000 h-1等條件下,通入SO2(體積分?jǐn)?shù)為0.06％)后,引入金屬釩氧化物制備的2V16Cu／TiO2(500)催化劑的抗硫性能比16Cu／TiO2(500)有所改善；利用XRD、TPR、Ram

4、an、XPS等表征技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)一步表征,發(fā)現(xiàn)CuO是催化劑的主要活性組分之一,是提高其中低溫催化活性的重要因素；銅含量增加有利于CuO晶體的形成和NOx轉(zhuǎn)化率的提高；表面富集適當(dāng)?shù)腣5+、V4+及Cu2+有利于中低溫SCR脫硝活性的提高。
　　 VCu／TiO2系列催化劑雖然呈現(xiàn)了較高的中低溫活性,但其耐硫性不佳,對(duì)VCu／TiO2系列催化劑進(jìn)行改性,采用組合化學(xué)的方法對(duì)浸漬法合成的負(fù)載型三元金屬復(fù)合氧化物進(jìn)行中低溫選擇性催化

5、還原NOx的活性評(píng)價(jià),篩選出VCuMn／TiO2系列和VCoMn／TiO2系列用于本論文后續(xù)研究。
　　 對(duì)VCuMn／TiO2催化劑進(jìn)行初步研究發(fā)現(xiàn)不同Cu／Mn比的VCuMn／TiO2催化劑中,2V2Cu8Mn／TiO2(500)和2V8Cu2Mn／TiO2(500)的中低溫脫硝活性更好,在空速6.0×104h-1,200℃時(shí)NOx轉(zhuǎn)化率均在70％以上,2V2Cu8Mn／TiO2在275～325℃時(shí)NOx100％轉(zhuǎn)化,2V8

6、Cu2Mn／TiO2在300℃時(shí)NOx也完全轉(zhuǎn)化。此外,該系列催化劑耐硫性都有所改善,2V2Cu8Mn／TiO2催化劑的抗硫效果最好,在反應(yīng)溫度為250℃,GHSV=60000 h-1等條件下,通入SO2(0.06％)6小時(shí)后,NOx轉(zhuǎn)化率仍達(dá)到60％以上,停止通入SO2氣體后,其催化活性稍微有所回升。
　　 對(duì)VCoMn／TiO2系列催化劑進(jìn)行初步研究發(fā)現(xiàn)2V5Co5Mn／TiO2(500)催化劑的中低溫SCR脫硝性能最好,2