硅膠負(fù)載鈀催化劑的合成及其在C-C偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、均相催化劑具有很高的催化活性及反應(yīng)選擇性，副反應(yīng)少，但存在催化劑難以從反應(yīng)體系中分離，催化劑不易回收及重復(fù)使用等缺點(diǎn)，而多相催化劑具有容易與產(chǎn)物分離，易于回收、再生和重復(fù)使用的優(yōu)點(diǎn)，將均相催化劑負(fù)載于各種載體上可有效提高其穩(wěn)定性并可回收重復(fù)利用。近年來，在催化領(lǐng)域?qū)⒕啻呋瘎┒嘞嗷蔀榱搜芯繜狳c(diǎn)。
　　 本論文合成了一種新型硅膠負(fù)載鈀催化劑Pd/MCM-41，通過1H NMR、13C NMR、MS、IR、XRD、TEM、TGA、

2、元素分析、ICP-AES等對(duì)中間體及終產(chǎn)物進(jìn)行了表征。通過分析表征結(jié)果，我們發(fā)現(xiàn)有機(jī)希夫堿配體成功地負(fù)載到了介孔硅膠MCM-41上。元素分析測得有機(jī)配體的負(fù)載量為0.25 mmol·g-1，ICP測得鈀的負(fù)載量為0.18mmol·g-1。
　　 本論文將合成的硅膠負(fù)載鈀催化劑Pd/MCM-41成功應(yīng)用到了在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中。在乙醇/水混合溶劑(v/v=1:1)中，硅膠負(fù)載鈀催化劑Pd/MCM-41用量為0.1 mol％Pd

3、時(shí)，對(duì)于不同的溴代芳烴與芳基硼酸的偶聯(lián)反應(yīng)，產(chǎn)率可達(dá)86％～98％。催化劑回收方便，通過簡單過濾、洗滌、干燥即可重復(fù)使用。Pd/MCM-41循環(huán)使用5次，活性沒有明顯降低，對(duì)于Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)，具有高效催化活性和可回收性。
　　 本論文研究了硅膠負(fù)載鈀催化劑Pd/MCM-41對(duì)Heck偶聯(lián)反應(yīng)的催化性能。當(dāng)Pd/MCM-41用量為0.5 mol％ Pd，在氮?dú)獗Ｗo(hù)下，于100℃反應(yīng)，不同底物的Heck反應(yīng)產(chǎn)率便可達(dá)81％～9