流化床內(nèi)Fe2O3催化脫除N2O的實驗與機理分析.pdf

1、流化床燃燒技術(shù)能夠控制O2和NO的排放，但其N2O排放濃度(30～360mg/Nm3)，是傳統(tǒng)電站鍋爐(0～30mg/Nm3)排放濃度的數(shù)倍。N2O是一種對大氣環(huán)境有嚴重破壞的溫室氣體。因此，有必要對N2O問題進行深入研究，找到抑制N2O生成的有效方法。
　　本文提出制備一種高活性的催化分解N2O催化劑，降低N2O的排放，此催化劑成本低、不會產(chǎn)生二次污染。選用催化活性較優(yōu)的活性組分，采用共沉淀法制備以Al2O3為載體的Fe2O3/

2、Al2O3金屬氧化物型催化劑，在設(shè)計的小型流化床實驗臺上測試不同制備條件對催化活性的影響，篩選出較高活性催化劑，并對其進行表征，對活性變化的原因提出了合理的解釋。
　　基于量子化學理論，通過密度泛函理論(DFT)方法和Material Studio5.0軟件的DMol3模塊模擬反應(yīng)路徑，結(jié)構(gòu)優(yōu)化采用廣義梯度近似(GGA)，密度泛函選取PBE形式，探討了在催化劑表面活性位點上N2O分解的機理。N2O分子在催化劑表面的活性位點通過兩步

3、反應(yīng)最終分解成O2和N2，開始為一個N2O分子吸附在活性位點并且獲得能量，化學鍵斷裂產(chǎn)生一個吸附在催化劑表面的氧原子和一個N2分子，第二步為表面吸附的氧原子與另一個到達催化劑表面的N2O分子反應(yīng)產(chǎn)生一個O2和N2分子。催化劑表面與N2O在鐵和氧位點第一步反應(yīng)能壘為0.300eV和2.069eV，第二步的反應(yīng)能壘為2.672eV和2.649eV。反應(yīng)勢能面表明Fe2O3/Al2O3催化劑對N2O的分解催化反應(yīng)具有很高的效率，證明了對催化反