磁性有序介孔材料對水環(huán)境中四環(huán)素類抗生素的吸附去除.pdf

1、四環(huán)素類抗生素(tetracyline antibiotics，TC)是一種常見的抗生素藥物，它們在生活用水中的殘留對人體健康和環(huán)境造成了很大的威脅。有序介孔碳材料(OMCs)由于其獨特的物理化學(xué)性質(zhì)，逐漸在吸附領(lǐng)域中顯現(xiàn)出了巨大的優(yōu)勢。雖然目前已經(jīng)有幾種介孔碳的制備方法，但是在孔徑調(diào)控方面仍然是一大挑戰(zhàn)。
　　本文首先研究了添加劑二腈二胺(DCDA)在軟模板法制備介孔碳材料的過程中對孔徑的影響，并在介孔碳表面負(fù)載磁性Fe3O4粒

2、子，以便于重復(fù)循環(huán)利用。同時，運用多種測試手段對材料進(jìn)行了表征，結(jié)果表明，DCDA的添加并沒有破壞介孔碳材料有序的孔道結(jié)構(gòu)，而且實現(xiàn)了孔徑從2.98 nm到9.42 nm的遞變。此外，磁性Fe3O4粒子均勻地負(fù)載在介孔碳表面，表現(xiàn)出較強(qiáng)的磁響應(yīng)性。隨著DCDA添加量的增多，介孔碳表面新增了大量的O-H、N-H和C=O官能團(tuán)，這對吸附效果都有一定的促進(jìn)作用。
　　其次，以H-NMC-X系列介孔碳作為吸附劑，研究了其對米諾環(huán)素的吸附性

3、能。結(jié)果表明，吸附在10 min即可達(dá)到平衡，而孔徑在5.89 nm左右吸附量最大。此外，研究了不同吸附條件對Fe3O4-NMC-1.5吸附米諾環(huán)素的影響:米諾環(huán)素的吸附量隨著溫度和溶液初始pH值的變化均呈現(xiàn)出先升高后降低的趨勢。天然有機(jī)物的存在并不會對吸附結(jié)果產(chǎn)生較大的影響。再者，運用響應(yīng)曲面法對三個影響因素進(jìn)行優(yōu)化，得到最佳吸附條件為:初始溶液pH值為6.40，吸附溫度為298 K，離子強(qiáng)度為25 g·L-1。而循環(huán)再生實驗也表明，

4、Fe3O4-NMC-1.5具有良好的再生循環(huán)性能。
　　不同溫度下，米諾環(huán)素在Fe3O4-NMC-1.5上的吸附均符合準(zhǔn)一級動力學(xué)模型。通過擬合計算得出的吸附量分別為120.9 mg·g-1(283 K)，207.4mg·g-1(293 K)和175.8 mg·g-1(303 K)，與實驗結(jié)果相差較小。采用薄膜擴(kuò)散和顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型擬合的結(jié)果表明，該吸附是一個多步控速過程。吸附等溫線和吸附熱力學(xué)分析發(fā)現(xiàn)，吸附過程為自發(fā)的，吸熱的，物