Mn-堇青石催化劑的制備與性能研究.pdf

1、水泥窯尾氣中氮氧化物（NOx）排放量的治理和控制已成為目前限制水泥行業(yè)發(fā)展的關(guān)鍵因素，分級(jí)燃燒技術(shù)和SNCR（選擇性非催化還原）脫硝技術(shù)的應(yīng)用雖然在一定程度上可以緩解NOx減排給企業(yè)所帶來(lái)的壓力，但是要真正實(shí)現(xiàn)水泥行業(yè)的可持續(xù)性發(fā)展，脫硝效率更高、更穩(wěn)定、更為環(huán)保的低溫（<200oC）SCR（選擇性催化還原）脫硝技術(shù)的研究和開(kāi)發(fā)成為了水泥行業(yè)未來(lái)NOx治理的主要方向。堇青石多孔陶瓷因具有良好的抗熱沖擊性、較低的熱膨脹系數(shù)、高化學(xué)穩(wěn)定性和

2、較好的機(jī)械強(qiáng)度等優(yōu)異性能而成為良好的催化劑載體。
　　本文首先以偏高嶺土、石英砂和氧化鎂為原料，炭粉和淀粉為造孔劑，通過(guò)固相合成法制備了堇青石多孔陶瓷，并通過(guò)XRD、SEM、BET等測(cè)試手段探究了燒結(jié)溫度、造孔劑種類和添加量、酸處理時(shí)間等因素對(duì)于堇青石多孔陶瓷性能的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：當(dāng)燒結(jié)溫度為1300℃、造孔劑為炭粉且添加量為8％時(shí)，得到的堇青石具有良好的性能，其吸水率、氣孔率、抗折強(qiáng)度和熱膨脹系數(shù)分別可達(dá)23.29%、37.18

3、%、18.66MPa、2.96×10-6/K。適當(dāng)?shù)乃崽幚碛兄谳狼嗍砻婵捉Y(jié)構(gòu)的豐富且能大幅提升其比表面積，酸處理時(shí)間以2h為宜。
　　以堇青石為載體，硅溶膠為膠黏劑，通過(guò)浸漬涂覆的方式制備Mn/堇青石低溫SCR脫硝催化劑的最佳制備工藝為：硅溶膠的用量為硅溶膠體積（ml）與催化劑MnOx質(zhì)量（g）比為2:1、催化劑負(fù)載量為15%、熱處理溫度為300℃。此條件下制備得到的Mn/堇青石催化劑在180oC時(shí)的脫硝率為82.4%，催化劑

4、負(fù)載牢固度可達(dá)90%以上。對(duì)堇青石載體進(jìn)行酸處理可以小幅提升樣品的脫硝性能和催化劑負(fù)載的牢固度。
　　以堇青石為載體，通過(guò)溶膠-凝膠浸漬的方式制備Mn/堇青石低溫SCR脫硝催化劑的最佳制備工藝為：浸漬次數(shù)為5次，焙燒溫度為500℃，此時(shí)催化劑的負(fù)載量可達(dá)到10.13%，180℃時(shí)的脫硝率為78.6%，催化劑負(fù)載牢固度達(dá)到92.5%；對(duì)堇青石載體進(jìn)行酸處理不僅可以提升催化劑的負(fù)載量，縮短制備周期，也有助于催化劑在載體表面的分散，從而

5、提升其負(fù)載牢固度，酸處理后的堇青石載體浸漬3次后催化劑負(fù)載量就可達(dá)到13.36%，180℃時(shí)的脫硝率為81.2%，催化劑負(fù)載牢固度超過(guò)95%。
　　兩種制備工藝得到的Mn/堇青石催化劑的脫硝性能和負(fù)載牢固度均較好且相差不大，但是浸漬涂覆制備工藝得到的Mn/堇青石催化劑具有更好的抗SO2 中毒能力，主要原因是硅溶膠對(duì)于催化劑的包裹對(duì)催化劑起到了一定的保護(hù)作用。同時(shí)，浸漬涂覆工藝具有更好的經(jīng)濟(jì)適用性，因此具備更好的應(yīng)用前景。