Ni基催化劑與等離子體協(xié)同作用下的CO2甲烷化.pdf

1、工業(yè)革命以來(lái)，化石能源的過(guò)度使用，導(dǎo)致CO2的過(guò)量排放，引發(fā)了嚴(yán)重的溫室效應(yīng)。CO2加氫甲烷化不僅可以有效轉(zhuǎn)化過(guò)量的CO2，并且甲烷作為一種清潔能源可以直接通過(guò)現(xiàn)有的天然氣管道運(yùn)輸使用。因此，CO2甲烷化反應(yīng)近些年來(lái)一直頗受科學(xué)家們的關(guān)注。CO2甲烷化是一個(gè)放熱反應(yīng)，低溫有利于其反應(yīng)的進(jìn)行，而活化CO2又需要較高的溫度，如何實(shí)現(xiàn)較低溫度下的CO2甲烷化反應(yīng)是一個(gè)亟待解決的問(wèn)題。
　　介質(zhì)阻擋放電等離子體可以產(chǎn)生高能電子活化氣體分子

2、，促進(jìn)一些常溫常壓下難以發(fā)生的反應(yīng)，并且其中電子的溫度較高而重粒子的溫度較低，因此能夠維持反應(yīng)在較低溫度下進(jìn)行。本文將催化劑與等離子體共同作用于CO2甲烷化反應(yīng)，開(kāi)展了如下的研究工作：
　　研究了催化劑與等離子體之間的協(xié)同作用，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，將催化劑引入等離子體的放電區(qū)間共同作用于CO2甲烷化反應(yīng)可以極大地提高反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性；與熱法反應(yīng)相比，等離子體反應(yīng)的活性較高并且可以維持反應(yīng)在較低溫度下進(jìn)行，避免了高溫對(duì)催化劑表面性質(zhì)的

3、破壞。
　　篩選了制備催化劑的載體，將Ni分別負(fù)載在A型、M型、X型、Y型、ZSM5分子篩上制備催化劑，發(fā)現(xiàn)Ni負(fù)載在ZSM5上制得的催化劑具有最高的活性，因此本文選用ZSM5作為載體。
　　對(duì)催化劑前體的制備條件和還原條件進(jìn)行考察。當(dāng)Ni負(fù)載量為10%，焙燒溫度為500℃時(shí)催化劑的活性最高；氫等離子體法還原后的催化劑比傳統(tǒng)的程序升溫還原法制備的催化劑的活性高，并且可以產(chǎn)生更多的微孔用以吸附反應(yīng)氣體；氫等離子體還原催化劑前體

4、過(guò)程中輸入功率增加會(huì)提高催化劑前體中NiO的還原程度，進(jìn)而提高了反應(yīng)活性；還原時(shí)間能顯著增大催化劑的比表面積，而對(duì)催化劑的活性作用不大。
　　考察了不同助劑對(duì)催化劑活性的影響，發(fā)現(xiàn)加入助劑對(duì)催化劑的活性均有抑制作用，得到的活性順序如下：不加助劑＞La＞Cr＞Zr＞Ce＞Mn＞Fe；制備了一系列加入不同質(zhì)量La的催化劑并用于反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)加入3%的La時(shí)催化劑的活性最高，表征結(jié)果表明，La負(fù)載量不同的催化劑的微孔數(shù)量均有所減少，雖然La