介質阻擋放電等離子體制備甲烷水蒸氣重整鎳基催化劑.pdf

1、化石燃料的消耗和其燃燒產(chǎn)生的污染物造成了能源和環(huán)境危機。氫能是一個有希望替代化石燃料的清潔能源。制氫工業(yè)中主要的工藝過程是天然氣水蒸汽重整。該過程常用的鎳基催化劑在反應過程中極易結焦。為防止結焦的發(fā)生，進料的水蒸氣與甲烷摩爾比需要遠大于反應所需的化學計量比。但是過量蒸汽的產(chǎn)生與回收耗費了巨大的能量。如何提高催化劑的抗積碳性能，合理降低重整反應的水碳比，對降低氫能的生產(chǎn)成本具有十分重要的意義。
　　本文利用介質阻擋放電等離子體分解硝

2、酸鎳前驅體，制備了Ni/SiO2-DBD催化劑，用于甲烷水蒸氣重整反應。Ni/SiO2-DBD催化劑表現(xiàn)出更高的一氧化碳選擇性和較低的H2/CO比。對催化劑和積碳的分析可以表明，相比于常規(guī)焙燒方法的催化劑，Ni/SiO2-DBD催化劑具有更小的鎳顆粒尺寸和更低的本征反應速率，使顆粒上積碳速率降低。高分散度與強金屬載體相互作用提高了消碳速率。從而達到更好的積碳與消碳的平衡，在更低的水碳比下有效抑制積碳，提高了催化劑的抗積碳性能。
　

3、　為了研究介質阻擋放電等離子體對催化劑的作用原理，加入了兩個對比樣品Ni/SiO2-C2與Ni/SiO2-DBD2，并采用甲烷分解反應判斷樣品的抗積碳能力。實驗發(fā)現(xiàn)，硝酸鎳的快速分解可以使鎳顆粒尺寸減小，并增強抗積碳性能。經(jīng)過還原氧化還原釋放表面能的Ni/SiO2-DBD2樣品具有更多的Ni（111）面比例，抗積碳性能得到進一步提高。可以推測，在DBD過程中，瞬間釋放的能量使硝酸鎳快速分解形成小顆粒，與此同時，放電時電子、離子等氣氛，或