MOR分子篩基催化劑上乙炔作還原劑選擇催化還原NO-,x-的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、在富氧條件下氮氧化物的有效去除是世界范圍內(nèi)的挑戰(zhàn)性課題。烴選擇催化還原氮氧化物法(HC-SCR)是貧燃發(fā)動機(jī)尾氣中NOx消除的有應(yīng)用前景的方法。本文從提高NOx的選擇性催化還原(SCR)的低溫選擇性出發(fā),對MOR分子篩基催化劑上乙炔選擇催化還原NOx進(jìn)行了深入探討,考察了反應(yīng)過程的活性中間物種,提出了相應(yīng)的反應(yīng)機(jī)制。主要研究內(nèi)容如下: (1)在催化劑上引入0.5%的Mo(以MoO3來計(jì)算),使0.1 g催化劑上350℃的NOx消

2、除轉(zhuǎn)化率(生成N2)由60%(在HMOR上)提高到70%。該結(jié)果與文獻(xiàn)中在MOR分子篩基催化劑上用丙烷或丙烯還原NOx的較好研究相比,雖然消除轉(zhuǎn)化率大致相同,但本研究結(jié)果在800 ppm C2H2,1600 ppm NO,9.95%O2(He為平衡氣)的條件下所得,所需還原劑僅為文獻(xiàn)中烴用量(以含C數(shù)計(jì)算)的l/3。與甲烷作還原劑時(shí)可取得大致相同消除轉(zhuǎn)化率的較好研究相比,其NOx的有效消除溫度降低了近150℃。 (2)用FTIR

3、和NOx-TPD研究了Mo對HMOR催化劑上C2H2-SCR反應(yīng)的促進(jìn)作用機(jī)制,考察了反應(yīng)的活性中間物種。研究提出Mo的引入明顯地促進(jìn)了較高溫度(300℃)下活性橋式硝酸根(1629 cm-1)的吸附,從而使催化劑在300℃以上NOx的消除轉(zhuǎn)化率得到顯著提高。研究證明了NO+(2229 cm-1)和雙齒NO3-(1592 cm-1)在反應(yīng)溫度(250~450℃)下可與氣態(tài)的還原劑反應(yīng)生成異氰根物種,后者再水解生成酰胺(1698 cm-1

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