CO為還原劑脫硝脫硫催化劑制備及性能研究.pdf

1、FCC流化催化裂化煙氣含有大量NOx、SO2、CO以及CO2等有害氣體，如將這些物質(zhì)排放到大氣中，將會對環(huán)境造成極大的破壞。其中的SO2和NOx還是酸雨和光化學煙霧的主要來源，危害生態(tài)平衡和人類健康,也不利于我國經(jīng)濟和社會的可持續(xù)發(fā)展，因此，需要找到有效的方法加以控制這些有害物質(zhì)。選擇性催化還原(SCR)法具有良好的脫硝效果，已在工業(yè)中得到大量應(yīng)用;另外，同步催化脫硫脫硝是當前具有發(fā)展前景的一項新技術(shù)，催化劑和還原劑是以上方法中的關(guān)鍵因

2、素。六鋁酸鹽催化劑具有較好的高溫穩(wěn)定性和較高的催化活性，被認為是富有前景的催化劑;過渡金屬離子改性ZSM-5分子篩催化劑具有較好的低溫催化活性，是一種被廣泛應(yīng)用的催化劑。利用FCC煙氣中自帶的CO為還原劑，不僅可以達到脫硝脫硫的效果，而且其自身也可以得到祛除。
　　 采用共沉淀法制備了一系列不同過渡金屬摻雜六鋁酸鹽催化劑;采用浸漬法制備了一系列不同質(zhì)量含量過渡金屬改性ZSM-5分子篩催化劑。利用XRD、BET、H2-TPR、TG

3、-DSC等技術(shù)手段對催化劑進行結(jié)構(gòu)和物性表征，利用催化劑微型反應(yīng)裝置對催化劑的反應(yīng)活性進行了評價。
　　 利用不同過渡金屬Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Ce、Co和Mg單摻雜制備了LaBA111O19-δ系列六鋁酸鹽催化劑，用Fe和Mn復(fù)合摻雜制備了LaMnFexAl11-xO19-δ系列六鋁酸鹽催化劑，并分別考察了其結(jié)構(gòu)和脫硝活性。結(jié)果表明，LaFeAl11O19-δδ催化劑在LaBAlnO19-δ系列六鋁酸鹽中表現(xiàn)出了最好的

4、脫硝活性;LaMnFeAl10O19-δ催化劑的脫硝活性好于LaFeAl11O19-δ催化劑和LaMnAl11O19-δ催化劑，并且在LaMnFexAl11-xO19-δ系列六鋁酸鹽中脫硝活性最佳。
　　 考察了LaBAl11O19-δ(B=Fe、Cu、Ce和Mn)系列六鋁酸鹽催化劑和LaMnFeAl10O19-δ六鋁酸鹽催化劑的抗硫脫硝活性。結(jié)果表明，其中每個催化劑與其各自相比脫硝活性都比加入SO2前有所降低，復(fù)合離子摻雜La

5、MnFeAl10O19-δ六鋁酸鹽抗硫脫硝活性好于各金屬離子單摻雜的六鋁酸鹽。
　　 制備了LaFeMAl10O19-δ（M=Mn，Cu，Ni，Mg）系列六鋁酸鹽催化劑、LaFexCU1-xAl11O19-δ系列六鋁酸鹽催化劑、LaCeMAl10O19-δ(M=Cu，Ni，F(xiàn)e，Mg，Mn)系列六鋁酸鹽催化劑、LaCexFe1-xAl11O19--δ系列六鋁酸鹽催化劑和LaCexCU1-xAl11O19-δ系列六鋁酸鹽催化劑，并

6、分別考察了其結(jié)構(gòu)和抗硫脫硝活性。結(jié)果表明，復(fù)合摻雜不同過渡金屬六鋁酸鹽表現(xiàn)出了不同的抗硫脫硝活性，過渡金屬摻雜量的不同也影響催化劑活性，其中，LaFe0.6Cu0.4Al11O19-δ六鋁酸鹽催化劑抗硫脫硝活性最佳。
　　 考察了LaFeAl11O19-δ催化劑、LaFe0.6Cu0.4Al119-δ催化劑和LaCe0.2Fe0.8Al11O19-δ催化劑同步脫硝脫硫活性。結(jié)果表明，LaFeAl11O19-δ催化劑和LaFe0.

7、6Cu0.4Al11O19-δ催化劑的脫硝活性好于脫硫活性，并且LaFe0.6Cu0.4Al11O19-δ催化劑的脫硝脫硫活性好于LaFeAl11O19-δ催化劑的脫硝脫硫活性。LaCe0.2Fe0.8AlnO19-δ催化劑的脫硫活性明顯好于脫硝活性。
　　 在ZSM-5分子篩上分別負載不同質(zhì)量分數(shù)的Fe和Cu，考察其結(jié)構(gòu)和脫硝活性，選出其中脫硝活性最好的催化劑進一步考察其抗硫脫硝活性和同步脫硝脫硫活性。結(jié)果表明，70％Fe/Z