Pd基催化劑上氫氣選擇催化還原NOx的研究.pdf

1、氮氧化物是重要的大氣污染物，對環(huán)境造成嚴(yán)重的危害，其有效凈化迫在眉睫。選擇催化還原法(SCR)是富氧條件下消除氮氧化物的最有效的方法。與傳統(tǒng)NH3-SCR技術(shù)相比，使用H2作為還原劑的H2-SCR技術(shù)在眾多方面具有明顯的優(yōu)勢，成為消除氮氧化物的理想選擇。本文選用貴金屬Pd為主要活性組分，通過使用雙金屬催化劑與快速H2-SCR反應(yīng)過程兩種方式提高H2-SCR反應(yīng)的效率，并以原位紅外漫反射光譜作為主要手段深入研究H2-SCR反應(yīng)機(jī)理。

2、>　　 本文在相同的條件下，研究了不同載體上負(fù)載Pd基催化劑上H2-SCR反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)Pd基催化劑普遍具有一定H2-SCR催化活性，而載體性質(zhì)很大程度上影響催化劑的活性。試圖通過載體硫酸化以增強(qiáng)催化劑酸性從而提高催化劑H2-SCR活性，但未達(dá)到預(yù)期效果，表明酸性并非影響催化活性的主要因素。將負(fù)載型雙金屬催化劑體系引入到H2-SCR反應(yīng)中。H2-SCR反應(yīng)要求同時吸附與活化H2與NO。Rh與Ir金屬具有優(yōu)異的活化NO能力，而金屬Pd具有優(yōu)

3、異的活化H2能力?；谝陨峡紤]，我們將Pd-Rh與Pd-Ir雙金屬催化劑在H2-SCR反應(yīng)中的性能。結(jié)果表明，Pd-Ir催化劑在H2-SCR反應(yīng)中表現(xiàn)出很好的催化性能，其催化活性要遠(yuǎn)高于兩種單金屬催化劑活性之和，而Pd-Rh催化劑則沒有表現(xiàn)出好的反應(yīng)活性。這可能是Pd和Ir之間存在著協(xié)同作用，而Pd和Rh之間卻沒有出現(xiàn)協(xié)同作用。一方面，Pd組分的加入防止Ir組分在H2-SCR過程中的氧化，另一方面，Pd活性位上的吸附H通過溢流促進(jìn)了Ir

4、活性位上吸附O的脫除。深入研究了負(fù)載Pd催化劑上快速H2-SCR反應(yīng)過程。選取不同性質(zhì)的載體(ZrO2，SiO2與MgO)制備相應(yīng)的負(fù)載Pd催化劑，比較了其常規(guī)H2-SCR和快速H2-SCR反應(yīng)性能。在快速H2-SCR反應(yīng)中，以酸性與中性氧化物為載體的Pd/ZrO2與Pd/SiO2催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異快速H2-SCR反應(yīng)，而Pd/MgO催化劑活性卻非常低。表明酸性載體或中性載體有利于快速H2-SCR反應(yīng)，而堿性載體不利于快速H2-SCR反應(yīng)