改性釩鈦催化劑低溫催化還原NOx性能研究.pdf

1、選擇性催化還原(SCR)法是目前處理實(shí)際煙氣應(yīng)用最廣、脫硝效率最高的方法,催化劑是SCR系統(tǒng)中重要的組成部分。近年來低溫高效、抗硫水性能高的催化劑成為國(guó)內(nèi)外專家和學(xué)者研究的對(duì)象。
　　本論文采用浸漬法制備了催化劑V2O5-Sb2O3-TiO2,考察了V2O5、Sb2O3負(fù)載量、pH值和焙燒溫度對(duì)催化劑V2O5-Sb2O3-TiO2低溫氨選擇性催化還原(SCR)NO活性的影響;結(jié)果表明,V2O5和Sb2O3負(fù)載量分別為5％和2%、焙

2、燒溫度為400℃、pH值為4時(shí),催化劑SCR活性最好,反應(yīng)溫度220℃時(shí),可達(dá)97%。通過改變反應(yīng)溫度、NH3/NOx摩爾比、進(jìn)口NOx體積分?jǐn)?shù)、空間速度和O2含量等考察操作條件對(duì)催化劑SCR活性的影響,為實(shí)際工程的設(shè)計(jì)和運(yùn)行提供正確的參數(shù)。通過對(duì)反應(yīng)氣體在催化劑上的暫態(tài)響應(yīng)實(shí)驗(yàn)的研究得出反應(yīng)氣體在參與反應(yīng)時(shí)的狀態(tài)及催化劑對(duì)反應(yīng)氣體吸附能力的強(qiáng)弱,為分析反應(yīng)機(jī)理提供依據(jù)。
　　本文還用共沉淀法制備了鈦硅載體(TS),并用浸漬法制備

3、了V2O5-Sb2O3-TS催化劑,對(duì)其活性組分和焙燒溫度進(jìn)行了優(yōu)化;結(jié)果表明:V2O5和 Sb2O3負(fù)載量分別為7%和2%、焙燒溫度為400℃時(shí),催化劑SCR活性最好,反應(yīng)溫度220℃時(shí),脫硝效率為90.4%。
　　同時(shí)考察了催化劑V2O5-Sb2O3-TiO2和V2O5-Sb2O3-TS抗H2O和SO2毒化性能。Sb2O3的加入不僅能增強(qiáng)V2O5-TiO2的低溫催化活性,而且能大大提高催化劑的抗H2O和SO2毒化性能。SO2、

4、NO吸附暫態(tài)反應(yīng)和TG-DTG測(cè)試表明,Sb2O3的促進(jìn)機(jī)制主要是促進(jìn)了催化劑在SO2存在條件下對(duì)NO的吸附,同時(shí)減弱了硫酸銨鹽與催化劑之間的相互作用,硫酸銨鹽更容易分解。載體換成TS后催化劑活性有所下降,在反應(yīng)溫度220℃時(shí)活性從97%降到90.4%。但是SO2對(duì)催化劑V2O5-Sb2O3-TS活性的影響很小,29h內(nèi)活性下降了3個(gè)百分點(diǎn)。其同時(shí)抗硫抗水性能比催化劑V2O5-Sb2O3-TiO2也有所增強(qiáng)。對(duì)中毒后的催化劑進(jìn)行了FT-

5、IR表征,發(fā)現(xiàn)催化劑活性下降的主要原因是催化劑表面有硫酸銨鹽的存在。催化劑V2O5-Sb2O3-TS抗硫及同時(shí)抗硫抗水性能的提高可能是TS載體抑制了催化劑對(duì)SO2的氧化,進(jìn)而減少了硫酸銨鹽的生成。
　　最后對(duì)同時(shí)抗硫抗水后的兩種不同載體的催化劑在400℃焙燒8h進(jìn)行再生,并測(cè)試其活性,結(jié)果兩種催化劑的活性都有明顯的升高,但是再生后V2O5-Sb2O3-TS催化劑的活性更接近新鮮催化劑。通過FT-IR表征得出,中毒后的V2O5-Sb