鈀催化的環(huán)化反應研究.pdf

1、本論文主要開展了鈀催化的環(huán)化反應研究，主要包括以下四個部分內(nèi)容： 第一章： 在第一章中我們首先總結(jié)了近幾年關(guān)于鈀催化環(huán)化反應進展。鈀催化合成碳環(huán)、雜環(huán)化合物的方法主要有三類：1)通過π-烯基或π-炔基鈀中間體的環(huán)化反應，2)通過鈀的氧化加成/還原消除的環(huán)化反應，3)通過π-烯丙基鈀中間體的環(huán)化反應。并對每一類環(huán)化反應的機理以及它們在有機合成中的應用做了詳細的介紹。第二章： 我們發(fā)展了一條新穎的鈀催化三組分偶聯(lián)環(huán)化

2、反應，通過該三組分環(huán)化反應可以方便、高效的制備各種多取代的呋喃衍生物。該環(huán)化過程分別以廉價易得的炔丙基碳酸酯、β-酮酸酯、芳基碘代物為起始原料，在溫和的反應條件下即可實現(xiàn)轉(zhuǎn)化。值得一提的是，該反應在以較好產(chǎn)率得到呋喃產(chǎn)物的同時表現(xiàn)出了極好的區(qū)域選擇性。 第三章： 在本組利用鈀催化碳環(huán)化合成多取代茚的基礎(chǔ)上，我們又成功的完成了該類底物的羰基化環(huán)化反應，發(fā)展了一條有效的合成 2-取代 3-芳?；岬姆椒āＳ捎谠摲椒ㄖ饕峭ㄟ^

3、酰基鈀中間體促進的炔鄰位親核試劑對炔的親核進攻環(huán)化而完成的，因此該反應的選擇性非常好，都能以較高的產(chǎn)率得到預期的酮羰基產(chǎn)物。該方法另外一個特點就是在一步反應中成功的構(gòu)建了三個C-C鍵，這在同類的羰基化環(huán)化反應是很少見的。 第四章： 我們首次研究了鈀催化的炔丙基碳酸酯與不同碳親核試劑的碳烷基化反應，創(chuàng)造性的將該反應應用到多官能團有機分子的合成上。發(fā)展了一條直接、高區(qū)域選擇性合成多取代茚的方法。我們對這一新穎的環(huán)化反應的反應