分子開關型8-羥基喹啉錳類配合物催化烯烴環(huán)氧化研究.pdf

1、烯烴環(huán)氧化反應是一類重要的有機反應類型，因為環(huán)氧化物是有機合成中重要的中間體。從原子經濟和環(huán)境友好的角度出發(fā)，除了分子氧外，雙氧水無疑是最理想的終端氧化劑了。用H2O2與催化量的廉價，相對無毒的金屬相結合的環(huán)氧化體系，在廉價大規(guī)模生產和合成上具有重要的意義。為了實現(xiàn)這一目標，我們設計并合成了一系列具有六齒配位結構的8-羥基喹啉錳(Ⅲ)配合物，并考察了其在催化雙氧水環(huán)氧化烯烴的過程中的效果及反應機理。具體的工作有如下幾方面： 1)

2、通過一系列實驗條件的優(yōu)化，我們發(fā)現(xiàn)了具有六齒配位結構的8-羥基喹啉錳(Ⅲ)配合物能夠高效的催化雙氧水環(huán)氧化烯烴，而且該體系具有環(huán)境友好、雙氧水利用率高、催化劑穩(wěn)定性好、適用烯烴范圍廣等優(yōu)點。 2)引入電化學方法對該催化劑在反應介質中的結構轉換進行表征。實驗結果表明，三價錳離子Jahn-Teller效應使得這種六齒配位的8-羥基喹啉錳(Ⅲ)配合物具有畸變八面體結構，在反應介質中，這種配合物能通過打開一個軸向錳氧鍵從六齒配位轉變成五