稠環(huán)芳香烴分子器件電輸運(yùn)性質(zhì)的理論研究.pdf

1、分子電子器件近年來(lái)已經(jīng)取得了越來(lái)越多得關(guān)注。伴隨著微電子學(xué)的實(shí)驗(yàn)技術(shù)的不斷改進(jìn)和理論方法的不斷完善，利用單分子來(lái)構(gòu)建功能電子器件已成為人們公認(rèn)的最可能的發(fā)展趨勢(shì)。近幾年來(lái)，有許多理論研究組和實(shí)驗(yàn)研究組對(duì)單分子的電學(xué)特性進(jìn)行了大量研究，并且取得了很多有意義的成果。人們發(fā)現(xiàn)小的共軛分子、單層或多層碳納米管、大的有機(jī)分子(如DNA分子)具有很多有用的功能器件的特性，例如:分子開(kāi)關(guān)、分子存儲(chǔ)器、負(fù)微分電導(dǎo)、分子場(chǎng)效應(yīng)管等特性，并且對(duì)此進(jìn)行了論證

2、報(bào)道。目前，對(duì)單分子及原子團(tuán)簇的電學(xué)性質(zhì)的研究領(lǐng)域已經(jīng)逐漸發(fā)展成為一門獨(dú)立的學(xué)科，這就是分子電子學(xué)或納米電子學(xué)。然而目前在分子電子學(xué)領(lǐng)域的實(shí)驗(yàn)技術(shù)和理論水平都還不夠成熟，不但從理論上很難與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符合，就是不同的實(shí)驗(yàn)組對(duì)同一分子進(jìn)行研究的結(jié)果之間也會(huì)存在很大的差別。 存在以上問(wèn)題的主要原因是，與電極相比，分子是體積很小的體系，因此外界因素的變化對(duì)分子的幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)的影響會(huì)很明顯。而分子的電子結(jié)構(gòu)直接決定著分子的電學(xué)性質(zhì)。

3、本文在量子化學(xué)計(jì)算的基礎(chǔ)上，利用彈性散射格林函數(shù)的理論方法，對(duì)由金屬-分子-金屬構(gòu)成的分子體系進(jìn)行了計(jì)算。首先研究了在不同電極距離下，分子器件的電輸運(yùn)性質(zhì)，討論了電極距離對(duì)電極和分子結(jié)之間耦合常數(shù)的影響以及對(duì)分子器件伏安特性的影響，研究表明不同電極距離下，分子器件的電輸運(yùn)性質(zhì)有較大變化，隨著電極距離的減小金屬電極和分子間的耦合常數(shù)增大以及分子器件的電流和電導(dǎo)增加。其次研究了不同苯環(huán)個(gè)數(shù)的稠環(huán)芳香烴分子器件的電輸運(yùn)性質(zhì)，討論了分子長(zhǎng)度對(duì)分

4、子器件電輸運(yùn)性質(zhì)的影響以及在不同取代基(S、NC)下分子器件電輸運(yùn)性質(zhì)的變化。研究表明分子器件的電阻和分子長(zhǎng)度的關(guān)系與非彈性共振隧穿方程Rn=R0exp(β·S)符合的很好，即：隨著分子長(zhǎng)度的增加分子結(jié)的電阻呈指數(shù)形式的增加。不同終端原子對(duì)長(zhǎng)度隧穿衰減因子β的影響較小，對(duì)有效接觸電阻R0有較大的影響。進(jìn)一步分析了電極和分子間耦合系數(shù)的變化和空間電荷轉(zhuǎn)移情況對(duì)這一變化給出了一定的解釋，理論模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間有較好的符合。 本論文共

5、有六章內(nèi)容組成：第一章為綜述部分，簡(jiǎn)要介紹了分子電子學(xué)的產(chǎn)生背景、該領(lǐng)域?qū)嶒?yàn)和理論發(fā)展現(xiàn)狀和目前存在的主要問(wèn)題；第二章介紹了多粒子體系自洽場(chǎng)計(jì)算的基本理論，包括波恩一奧本海默近似、哈特利-福克近似密度泛函理論；彈性散射格林函數(shù)理論、耦合系數(shù)以及隧穿譜的計(jì)算、如何計(jì)算分子器件的伏--安特性及其他相關(guān)物理量的計(jì)算在第三章中作了詳細(xì)的推導(dǎo)；第四章到第五章介紹了本文所做的計(jì)算工作和研究結(jié)果，第四章分析并比較了不同電極距離下對(duì)苯二氰分子器件的電學(xué)