Mx(M=Cu,Ag,Au)-石墨烯的結(jié)構(gòu)與穩(wěn)定性的理論研究.pdf

1、本文采用密度泛函平面波贗勢(shì)方法對(duì)銅、銀、金三種金屬原子在不同覆蓋度下(1/321/8，1/6，1/4和1/2)吸附于石墨烯表面的體系(M/graphene)和這三種金屬團(tuán)簇吸附于石墨烯表面的模型(Mx/graphene，x=2，3，4，5)進(jìn)行了結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的理論研究，系統(tǒng)地揭示了各種吸附體系的原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、熱力學(xué)穩(wěn)定性及場(chǎng)發(fā)射性能。
　　 在不同金屬原子覆蓋度下，Cu/石墨烯最穩(wěn)定吸附結(jié)構(gòu)為橋位；Ag/石墨烯和Au/石墨烯

2、在低覆蓋度條件下的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)為頂位，高覆蓋度下最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)變?yōu)闃蛭?。隨著覆蓋度的增加，同種金屬在石墨烯上不同吸附位置的結(jié)合能差距逐漸減小。在低覆蓋度下，隨著原子半徑的增大，不同金屬吸附體系的穩(wěn)定性逐漸降低，Cu/石墨烯體系最穩(wěn)定，Ag/石墨烯次之，Au/石墨烯體系相對(duì)最不穩(wěn)定；覆蓋度逐漸增大時(shí)，三種體系的穩(wěn)定性差距逐漸變小。不同金屬團(tuán)簇吸附下，隨著吸附金屬原子半徑的增大，Mx/石墨烯(M=Cu，Ag，Au；x=2，3，4，5)體系的結(jié)合能

3、逐漸增大；隨著吸附團(tuán)簇的逐漸增大，體系的結(jié)合能數(shù)值逐漸下降，當(dāng)團(tuán)簇?cái)?shù)目為3，4和5時(shí)，結(jié)合能幾乎保持不變。
　　 能帶分析結(jié)果表明，金屬/石墨烯體系保持了石墨烯導(dǎo)體的性質(zhì)。電子結(jié)構(gòu)分析表明，石墨烯和金屬之間的結(jié)合作用主要是C2p軌道與金屬的Ms和Md(M=Cu，Ag，Au)軌道發(fā)生了相互作用而產(chǎn)生的。此外，在這些體系中，體系的內(nèi)聚能決定了體系的熱力學(xué)穩(wěn)定性。鍵布居分析結(jié)果表明，在不同覆蓋度吸附下，Cu/石墨烯中金屬與碳原子之間都

4、形成了化學(xué)鍵；而對(duì)于Ag/石墨烯和Au/石墨烯體系，在低覆蓋度下金屬與碳之間形成了有效的化學(xué)鍵，而高覆蓋度下，金屬與石墨烯體系之間的相互作用已經(jīng)屬于范德華力作用范圍。
　　 功函計(jì)算結(jié)果表明，低覆蓋度的金屬原子吸附會(huì)降低石墨烯的功函，因此場(chǎng)發(fā)射作用增加；隨著覆蓋度的增加，金屬原子和石墨烯片層的碳原子之間相互作用減弱，金屬/石墨烯體系的功函完全由金屬的功函而決定，場(chǎng)發(fā)射性能也隨著金屬的性能的變化而改變。金屬團(tuán)簇吸附會(huì)降低石墨烯的功