鈰鋯對甲烷部分氧化制合成氣鈀催化劑催化性能的影響.pdf

1、隨著石油資源日益枯竭，天然氣資源不斷開發(fā)，以天然氣為優(yōu)質(zhì)、清潔能源和化工原料越來越受到人們的關(guān)注。甲烷部分氧化制合成氣因能耗低，可顯著降低設(shè)備投資和生產(chǎn)成本；反應速率快；生成的合成氣H2/CO為2，可直接用于甲醇及費-托合成等優(yōu)點而成為國內(nèi)外研究的熱點。 本文以等體積浸漬法制備Pd負載的α-Al2O3和CeO2-ZrO2系列催化劑，測試樣品負載量和煅燒溫度對催化性能的影響，對比CeO2-ZrO2和α-Al2O3載體在甲烷部分氧化

2、反應中的催化性能；進一步以共沉淀法制備三種不同混合方式的CeO2-ZrO2/Al2O3混合載體，采用等體積浸漬法制備Pd/CeO2-ZrO2/Al2O3催化劑，考察CeO2-ZrO2/Al2O3混合載體在甲烷部分氧化反應中的催化性能，揭示載體不同的混合方式對甲烷部分氧化催化劑催化性能的影響。利用XRD、BET、TPR、Raman和TG-DTA對樣品的晶相、比表面、表面性質(zhì)和積炭進行了研究。 研究表明，以CeO2-ZrO2為載體能

3、減少活性組分Pd的負載量，能提高甲烷部分氧化催化劑的活性和穩(wěn)定性。這要歸因于CeO2-ZrO2載體能提高活性組分分散度和CeO2-ZrO2中的晶格氧參與反應。Pd/CeO2-ZrO2/Al2O3不同混合方式樣品中，分子混合樣品具有最佳的穩(wěn)定性，這是因為分子混合樣品的金屬一載體具有較強的相互作用，活性組分的抗燒結(jié)能力較強：金屬與CeO2-ZrO2接觸的界面較大，CeO2-ZrO2中的晶格氧能及時消除金屬上的積炭。催化劑的失活是由活性組分燒