不同載體的甲烷部分氧化制合成氣Ni基催化劑的研究.pdf

1、甲烷部分氧化(POM)是一種備受關(guān)注的甲烷制合成氣的方法，具有能耗低，反應(yīng)速率快，產(chǎn)物選擇性高并可直接用于合成甲醇及費(fèi).托合成的等優(yōu)點(diǎn)。眾多研究人員都在致力于開發(fā)高活性、穩(wěn)定性好的Ni基催化劑，以解決催化劑積炭和金屬活性組分燒結(jié)失活問題。 本文利用XRD、BET、H2-吸附金屬分散度、TPR、TG-DTA、Raman和活性評(píng)價(jià)手段，主要研究了α-Al2O3，CeO2-ZrO2和CeO2-ZrO2/Al2O3載體以及CeO2-Zr

2、O2/Al2O3混合載體的制備工藝對(duì)Ni基催化劑催化活性、穩(wěn)定性和抗積炭、抗燒結(jié)性能的影響。同時(shí)對(duì)活性組分的最佳負(fù)載量和本實(shí)驗(yàn)條件下POM反應(yīng)機(jī)理也做了分析。 研究表明，本實(shí)驗(yàn)催化劑的最優(yōu)負(fù)載量是10％，這是由活性組分擔(dān)載量和分散度共同決定的。載體的差異會(huì)導(dǎo)致對(duì)催化劑的理化性能和催化活性的差異。Ni/CeO2-ZrO2/Al2O3(機(jī)械混合載體)催化劑需要較長的活化期，反應(yīng)初始活性不及Ni/α-Al2O3和Ni/CeO2-ZrO

3、2催化劑，但是穩(wěn)定性優(yōu)越，并且抗積炭性能好，歸功于金屬.載體相互作用較強(qiáng)。Raman結(jié)果顯示催化劑積炭是無機(jī)炭，類型屬于石墨炭和類石墨炭。本反應(yīng)條件下，反應(yīng)遵從燃燒-重整機(jī)理。 Ni/CeO2-ZrO2/Al2O3催化劑混合載體CeO2-ZrO2/Al2O3制備工藝不同，得到的催化劑的性能也不同。機(jī)械混合載體的催化劑24h反應(yīng)穩(wěn)定好，且燒結(jié)程度最低、積炭最少：原子混合載體積炭量多且燒結(jié)嚴(yán)重。表征結(jié)果說明Ni-Al2O3的強(qiáng)相互作