La-Ni-O系催化劑用于甲烷部分氧化制合成氣的研究.pdf

1、甲烷催化部分氧化制合成氣是當今甲烷有效利用之一.本論文針對這一途徑,分別設(shè)計和制備了Ni/La<,2>O<,3>和LaNiO<,3>兩種催化劑,采用BET、XRD、TPR、TG/DTA、SEM、XPS、EDS以及活性評價等研究方法,分別對NiO/La<,2>O<,3>體系以及LaNiO<,3>體系催化劑的制備方法、物化性質(zhì)以及催化性能進行了較為系統(tǒng)的研究.NiO/La<,2>O<,3>的研究結(jié)果表明,采用浸漬法制備的NiO/La<,2>

2、O<,3>催化劑在經(jīng)過高溫焙燒后會含有LaNiO<,3>的鈣鈦礦型結(jié)構(gòu).同時考察了焙燒溫度、空速、原料氣配比、Ni含量及反應(yīng)溫度等反應(yīng)條件對催化性能的影響,結(jié)果表明經(jīng)過500℃焙燒4 h后的30﹪NL催化劑樣品在常壓,CH<,4>:O<,2>:N<,2>=2:1:4(vol﹪)的反應(yīng)條件下具有較大的比表面積及良好的催化活性.該催化劑分別經(jīng)過6 h和100 h的連續(xù)反應(yīng)后的物相結(jié)構(gòu)一致,表明了良好的抗積碳性能.反應(yīng)過程中生成的大量的La<

3、,2>O<,2>CO<,3>這種積碳物種可能是有利于反應(yīng)進行的物種；對其進行的X射線衍射及TG分析表明,NiO/La<,2>O<,3>催化劑具有良好的抗積碳性能. 其次,研究了采用硝酸鹽作為原料、檸檬酸作為絡(luò)合劑的無機鹽溶膠-凝膠法制備LaNiO<,3>的工藝過程及其用于甲烷部分氧化的效果.制備過程中的配體檸檬酸的添加量明顯的影響催化劑樣品的形貌及催化性能.以檸檬酸作為絡(luò)合劑,750℃下焙燒4 h可以得到結(jié)構(gòu)單一的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)L