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文檔簡介
1、溴酸鹽-亞硫酸鹽-亞鐵氰化物反應(yīng)體系是個典型的pH振蕩體系,在連續(xù)進料流動攪拌反應(yīng)器(CSTR)中存在大振幅的簡單 pH振蕩行為,這種行為是由該體系中的正負反饋循環(huán)引起的。同時亞鐵氰化物本身具有光敏性,在該體系反應(yīng)的過程中引入光照后,光照對體系的負反饋循環(huán)即溴酸鹽氧化亞鐵氰化物的過程具有促進作用。本文通過控制實驗條件,深入的研究了溴酸鹽-亞硫酸鹽-亞鐵氰化物反應(yīng)體系的振蕩動力學(xué),提出了該體系的十步反應(yīng)機理,并使用Berkeley Mad
2、onna程序軟件對開放條件下的均相動力學(xué)進行模擬和分析。
通過控制光照條件,分別考察了溴酸鹽-亞硫酸鹽-亞鐵氰化物反應(yīng)體系在封閉反應(yīng)器和連續(xù)進料流動攪拌反應(yīng)器(CSTR)中的動力學(xué)行為。在封閉反應(yīng)器中,光照強度對該體系的負反饋進程有很大影響;在連續(xù)進料流動攪拌反應(yīng)器(CSTR)中,通過改變各組分的初始濃度以及反應(yīng)溫度考察了體系的振蕩動力學(xué)。同時,在黑暗條件下,詳細的考察了進料速度與振蕩周期之間的關(guān)系;引入光照后,也詳細的研究了
3、光照強度與振蕩周期之間的關(guān)系。通過對比發(fā)現(xiàn):逐步提高進料速度與逐步增加光照強度對體系動力學(xué)的影響是一樣的,體系的振蕩周期都呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢。
在Rábai-Hanzaki機理模型的基礎(chǔ)上進行總結(jié)歸納,提出了一個十步反應(yīng)機理模型。它能很好地模擬黑暗條件下連續(xù)進料流動攪拌反應(yīng)器(CSTR)中的動力學(xué)現(xiàn)象;在光照條件下,通過引入一個額外的光敏性反應(yīng),很好的模擬出連續(xù)進料流動攪拌反應(yīng)器(CSTR)中的光誘導(dǎo)和光抑制現(xiàn)象,以及體
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