合成鄰苯基苯酚的銅基催化劑催化性能的研究.pdf

1、鄰苯基苯酚(OPP)是一種重要的精細化工產(chǎn)品，在熱穩(wěn)定劑、醫(yī)藥、印染助劑和殺菌防腐劑等領域均有著廣泛的應用。在工業(yè)領域，環(huán)己烯基環(huán)己酮(CHCH)制備鄰苯基苯酚均采用貴金屬為活性組分，因此鄰苯基苯酚制備的成本較高，以非貴重金屬為替代組分有重要的意義。本文以非貴金屬為活性成分，目標在于提高非貴金屬催化劑的活性和穩(wěn)定性。
　　本文首先改變Cu/Ni比，采用共沉淀法制備Cu/Ni/Mg/Al類水滑石催化劑前體，焙燒還原后得到一系列催化劑

2、。從SEM的圖像中可以得出，少量Ni的引入會形成規(guī)整的水滑石結構且OPP選擇性會提高，Cu∶Ni∶Mg∶Al摩爾比為2∶0.5∶3.5∶2時選擇性可達最高的72.47％。繼續(xù)引入Ni，催化劑穩(wěn)定性則會提高，Cu∶Ni∶Mg∶Al摩爾比為1.5∶1∶3.5∶2時，反應6小時后穩(wěn)定性最佳，OPP選擇性達到了59.37％。
　　改變Al/Zr比，采用共沉淀法制備Cu/Mg/Al/Zr催化劑前體，焙燒還原后得到目標催化劑。實驗表明，Zr的

3、引入可以改變Cu納米粒子的粒徑，適量Zr的引入會減小Cu納米粒子粒徑，提高Cu的表面分散性，其催化性能也更好。同時當Cu∶Mg∶Al∶Zr的摩爾比為2.5∶3.5∶1.5∶0.5時，催化劑的強酸性位所占比例也最高，其OPP選擇性達到最高的85.85％，但穩(wěn)定性卻沒有明顯的改善。反應后的Cu納米粒子會發(fā)生團聚，因此減緩制納米粒子的團聚是接下來研究的重點。
　　以碳納米管為載體，用浸漬法分別在管內(nèi)和管外負載活性金屬鹽溶液，還原后即可得