表面修飾對g-C3N4材料的結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和光催化性能的調(diào)控.pdf

1、當(dāng)今世界，能源短缺和環(huán)境污染是人類面臨的兩大全球性危機(jī)。人們正在加緊尋找各種有效的應(yīng)對措施。光催化技術(shù)不僅能利用太陽能實現(xiàn)分解水產(chǎn)氫，還能有效地光降解有機(jī)污染物，被認(rèn)為是解決能源短缺和環(huán)境污染的重要途徑之一。經(jīng)過四十多年的發(fā)展，人們在光催化領(lǐng)域已經(jīng)取得了很多成就，然而，目前光催化效率仍然不能滿足規(guī)?；瘧?yīng)用的需要，為此采取了很多改進(jìn)措施。除了利用各種方法修飾調(diào)控傳統(tǒng)半導(dǎo)體材料提高其活性外，尋找具有優(yōu)異性能的新型光催化材料是另一重要途徑。<

2、br>　　g-C3N4作為一種新型的半導(dǎo)體光催化材料，由于其具有穩(wěn)定性高、成本低廉、無毒、吸收可見光等優(yōu)點，迅速成為光催化領(lǐng)域的熱點材料。不過，目前純凈g-C3N4的實際光催化效率并不高，主要原因有:電子-空穴的復(fù)合率太高、比表面不夠大、活性位點少等等。為此實驗上采用了多種改性方案，如優(yōu)化制備原料及工藝、材料結(jié)構(gòu)納米化、化學(xué)摻雜以及物理吸附等等，也的確取得了很多成就。然而，一些實驗現(xiàn)象的機(jī)理還并不清楚，加上g-C3N4本身的一些性能還存

3、在爭議，這需要人們對其進(jìn)行更深入的研究。本文中，我們利用第一性原理計算方法對兩種吸附構(gòu)型g-C3N4基光催化材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與電子性質(zhì)進(jìn)行了分析。以下為本論文的主要內(nèi)容:
　　第一章介紹了光催化技術(shù)的研究背景和新型光催化材料g-C3N4的背景知識和研究進(jìn)展
　　第二章介紹了密度泛函理論(DFT)的基礎(chǔ)知識及本文中用到的第一性原理計算軟件包
　　第三章從理論上分析了吸附C60后g-C3N4光催化降解有機(jī)物活性增強(qiáng)的原因。

4、通過構(gòu)建多種可能的吸附模型，系統(tǒng)地研究了C60吸附對g-C3N4的幾何結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性以及電子性質(zhì)的作用和影響。結(jié)果表明吸附使g-C3N4產(chǎn)生大的結(jié)構(gòu)形變，這一結(jié)構(gòu)形變對改善體系的光催化性能具有重要作用。形變后的g-C3N4結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定，光吸收增強(qiáng)，帶邊下移使得光氧化能力增強(qiáng)。此外，我們還定性地分析了形變程度與能量、光吸收以及帶邊的變化關(guān)系。對實驗現(xiàn)象給出了一種新的解釋。
　　第四章研究了單個Pt原子吸附對g-C3N4體系的幾何結(jié)構(gòu)和電