g-C3N4的合成、改性與光催化性能.pdf

1、環(huán)境的持續(xù)惡化和人類對(duì)可再生清潔能源的迫切需求使光催化成為科學(xué)研究的熱點(diǎn)之一。作為一種非金屬半導(dǎo)體，石墨相氮化碳（g-C3N4）特殊的類石墨結(jié)構(gòu)賦予了其在光催化領(lǐng)域巨大的應(yīng)用潛力。但實(shí)際應(yīng)用時(shí)，g-C3N4的光催化效果尚需改進(jìn)。本論文嘗試通過模板法合成 g-C3N4并對(duì)其進(jìn)行組成、結(jié)構(gòu)的改性，研究改性前后光催化性能的改變及其機(jī)理，同時(shí)從外因上探討了捕捉劑對(duì)光催化性能的影響。
　　利用無機(jī)鹽的催化作用，從二氰二胺出發(fā)，成功在氯化鈉固

2、體介質(zhì)中合成了高結(jié)晶度的g-C3N4。氯化鈉的引入加快了前驅(qū)體的聚合，提高了g-C3N4的結(jié)晶度，但也在g-C3N4中引入了少量的氰基。結(jié)晶度提高后，g-C3N4光吸收性能提高，熒光強(qiáng)度大幅減弱。少量的Na+進(jìn)入了g-C3N4的晶格中，充當(dāng)電子-空穴對(duì)的快速復(fù)合中心，導(dǎo)致其光催化性能迅速降低。
　　利用氯化鈉固體顆粒的催化裂解和空間限域作用，在產(chǎn)物的上層離心液中成功獲得了水分散性良好的g-C3N4納米點(diǎn)和納米帶。二氰二胺與氯化鈉的

3、混合狀態(tài)直接影響了g-C3N4納米結(jié)構(gòu)的微觀形貌。溶解凍干混合、壓片煅燒得到是納米點(diǎn)；研磨混合、粉體煅燒得到的是納米帶。納米化后g-C3N4的帶隙增大至3.0eV以上，削弱了對(duì)可見光的響應(yīng)能力。g-C3N4納米帶在范德華力、氫鍵及醇空間位阻等多重影響下可組裝形成微米級(jí)的花簇、管或棒等高級(jí)結(jié)構(gòu)。
　　基于提高電子-空穴對(duì)分離效率的考慮，在空氣中直接煅燒三聚氰胺和氧化石墨烯的混合物成功制備了g-C3N4/rGO復(fù)合催化劑。高溫下，氧化

4、石墨烯還原形成rGO，三聚氰胺聚合形成g-C3N4，同時(shí)二者通過π-π相互作用實(shí)現(xiàn)物理復(fù)合。rGO加速了g-C3N4光生電子-空穴對(duì)的分離，但也帶來了一定的光屏蔽效應(yīng)，二者在g-C3N4/rGO-800樣品中得到了較好的平衡，光催化性能提高至純g-C3N4的2.6倍。
　　基于各活性粒子對(duì)光催化性能貢獻(xiàn)的大小，研究了捕捉劑的影響。過氧化氫能有效提高 g-C3N4對(duì)羅丹明 B（RhB）光降解的催化作用，三乙醇胺卻可使光催化性能大幅降