g-C3N4-ABO3復(fù)合材料的制備及光催化性能研究.pdf

1、半導(dǎo)體光催化是一種理想的應(yīng)對全球能源短缺和環(huán)境惡化問題的綠色化學(xué)技術(shù)。以ABO3(A=K, Na;B=Nb, Ta)鈣鈦礦型光催化劑近年來盡管受到人們的關(guān)注，但是由于其只能在紫外光區(qū)具有光催化活性，對于太陽光的總體利用效率非常低。另一方面，新近開發(fā)的g-C3N4作為一種窄帶隙（2.7 eV）的二維納米半導(dǎo)體材料，可以有效利用可見光，還具有結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、無毒、制備容易等優(yōu)點。但是，由于光生電子/空穴容易復(fù)合，致使g-C3N4活性往往較低，限制

2、了其進一步的應(yīng)用。本文提出制備g-C3N4/ABO3納米復(fù)合材料體系，一方面拓展材料的光吸收范圍，同時促進光生電子/空穴有效分離，以期達到提高光催化活性的目的。
　　本文首先以TaCl5、碳酸鈉分別為鉭源和鈉源，通過聚合物法制備出了NaTaO3納米材料，通過超聲分散法和g-C3N4復(fù)合制備出了g-C3N4/NaTaO3復(fù)合材料。掃描和透射電子顯微鏡觀察到所制得的NaTaO3平均粒徑為30 nm，g-C3N4為納米片層結(jié)構(gòu)，復(fù)合材料

3、中NaTaO3顆粒均勻分散在g-C3N4的平面上并且緊密結(jié)合。而光催化降解羅丹明B的結(jié)果表明，復(fù)合材料具備在可見光下的光催化活性，其中g(shù)-C3N4質(zhì)量分?jǐn)?shù)為70％的復(fù)合材料，光催化活性最好，而循環(huán)實驗證明復(fù)合材料具有良好的穩(wěn)定性；熒光結(jié)果證明說明g-C3N4和NaTaO3的復(fù)合有效降低了電子和空穴的復(fù)合速率。另外機理研究揭示，光催化過程中起到主要作用的是來源于光生電子的超氧自由基。因為g-C3N4和NaTaO3的導(dǎo)帶位置相差不大，因而電

4、子轉(zhuǎn)移的驅(qū)動力并不大。同時NaTaO3導(dǎo)帶較高，因而還原電勢位較負(fù)，因而電子具有較高的還原性。由于ABO3型半導(dǎo)體材料可以通過在A位或B位置換不同的元素，調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)（禁帶寬度和帶邊位置）。因而我們對NaTaO3進行替換，制得KTaO3和NaNbO3。相較于NaTaO3，這兩種材料和g-C3N4之間具有較大的導(dǎo)帶位置差距，因而電子具有更大的躍遷驅(qū)動力。但是卻因為導(dǎo)帶底電勢位較正，其電子的還原能力反而下降。光降解羅丹明B證明，在g-C3N