POMs-g-C3N4復(fù)合材料的制備及光催化性能研究.pdf

1、近年來(lái)，半導(dǎo)體光催化劑在解決環(huán)境污染問(wèn)題的巨大潛力已經(jīng)被普遍承認(rèn)。石墨相氮化碳（g-C3N4）作為一種非金屬聚合物型光催化劑，因其具備適當(dāng)?shù)慕麕е?約為2.7eV)、易制備、無(wú)毒、化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性較好等優(yōu)點(diǎn)，在產(chǎn)氫、生物醫(yī)藥檢測(cè)、太陽(yáng)能電池等諸多領(lǐng)域都有應(yīng)用，在光催化處理水污染物領(lǐng)域更是研究的熱點(diǎn)。但g-C3N4也具有自身的缺點(diǎn)，包括量子效率低、表面積小、光生電子空穴對(duì)復(fù)合率高，這些缺點(diǎn)限制了其光催化性能。多金屬氧酸鹽（簡(jiǎn)稱多酸）是

2、一種過(guò)渡金屬氧簇化合物，具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)，可作為良好的電子捕獲劑。所以我們期望將多酸和g-C3N4復(fù)合。通過(guò)多酸捕獲g-C3N4導(dǎo)帶上的光生電子來(lái)促進(jìn)光生電子和空穴對(duì)的分離，進(jìn)而提高g-C3N4的光催化活性。
　　本文以尿素為前驅(qū)體，利用熱聚縮合法合成g-C3N4粉末，并采用簡(jiǎn)單的浸漬法成功地將多酸負(fù)載到g-C3N4表面，制備出兩種新型的PMo12/g-C3N4和SiW12/g-C3N4復(fù)合光催化劑。PMo12/g-C3N4

3、復(fù)合材料通過(guò)熱重(TGA)，X-射線衍射(XRD)，傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)，掃描電鏡(SEM)，X射線光電子能譜(XPS)，透射電鏡(TEM)，紫外可見(jiàn)漫反射光譜(DRS)，熒光光譜(PL)技術(shù)對(duì)其形貌、結(jié)構(gòu)及光吸收特性等進(jìn)行了表征，結(jié)果表明該復(fù)合材料中的PMo12納米粒子均勻地分散在g-C3N4表面上，而且PMo12的Keggin結(jié)構(gòu)仍保持完整。在可見(jiàn)光照射下(λ﹥420nm)，PMo12/g-C3N4光催化劑比純的g-C3

4、N4對(duì)甲基橙的降解具有更高的催化活性。其中，加入PMo12/g-C3N4（質(zhì)量比為15:1）復(fù)合材料和H2O2的甲基橙溶液僅用12min就可被幾乎完全降解。一個(gè)可能的光催化機(jī)理被推測(cè)，光催化活性的提高可被歸因于PMo12的負(fù)載有效地抑制了g-C3N4的光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合，而且H2O2分解可提供大量的氫氧自由基(·OH)。
　　SiW12/g-C3N4光催化劑也通過(guò)一系列測(cè)試手段對(duì)其結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行表征。光催化實(shí)驗(yàn)表明，在可見(jiàn)光照

5、射下(λ﹥420nm)，SiW12/g-C3N4復(fù)合材料表現(xiàn)出比純g-C3N4更高的光催化性能。其中，SiW12/g-C3N4(1:3)復(fù)合材料具有最好的光催化活性，在可見(jiàn)光下照射120min時(shí)，RhB的脫色率達(dá)98.0%。若加入H2O2(2mL，30wt%)進(jìn)行修飾，僅在可見(jiàn)光下照射24min，RhB的脫色率就達(dá)到97.7%。SiW12/g-C3N4復(fù)合材料光催化活性的提高歸因于SiW12的負(fù)載抑制了光生電子-空穴對(duì)復(fù)合。此外，由H2