G-C3N4的光生電荷分離和可見光催化去除NO性能的強化.pdf

1、空氣中低濃度的NO污染物難以被傳統(tǒng)方法有效去除。新型半導(dǎo)體光催化技術(shù)能在溫和條件下利用太陽能去除低濃度NO，且凈化過程無二次污染，是一種可持續(xù)發(fā)展的環(huán)境友好型技術(shù)。作為廉價易得的非金屬光催化劑，類石墨相碳化氮(g-C3N4)在環(huán)境光催化應(yīng)用中具有廣闊的前景。然而，現(xiàn)有的g-C3N4光生電子和空穴復(fù)合率高，限制了其光催化凈化效率。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴Ⅰ型和Ⅱ型g-C3N4/g-C3N4同型異質(zhì)結(jié)體系的原位構(gòu)建:采用熱聚合法，

2、以三聚氰胺和尿素為前驅(qū)體構(gòu)建Ⅰ型g-C3N4/g-C3N4同型異質(zhì)結(jié)，以二氰二胺和尿素為前驅(qū)體構(gòu)建Ⅱ型g-C3N4/g-C3N4同型異質(zhì)結(jié)。原位構(gòu)建的同型異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出明顯增強的可見光催化去除NO的能力，其中Ⅰ型和Ⅱ型同型異質(zhì)結(jié)能通過不同的電子空穴分離轉(zhuǎn)移方式提高光催化性能。憑借g-C3N4和g-C3N4界面的緊密接觸，同型異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出顯著增強的光生電子-空穴對分離能力和延長的光生載流子壽命，進(jìn)而提高其可見光催化凈化NO的性能。⑵貴金屬P

3、d負(fù)載g-C3N4體系的構(gòu)建:采用原位負(fù)載的方法制得C3N4-Pd，并從氧化能力和還原能力兩個方面對C3N4-Pd的光催化反應(yīng)機理進(jìn)行了深入的分析。C3N4-Pd光催化氧化NO的能力增強，這與Pd納米顆粒的電子阱作用和C3N4-Pd之間的肖特基作用有關(guān)，它們能促進(jìn)光生載流子的分離和轉(zhuǎn)移。然而，C3N4-Pd光催化還原CO2的能力明顯減弱，主要還原產(chǎn)物CO的產(chǎn)量明顯減少，這是因為Pd納米顆粒能收集和儲存g-C3N4導(dǎo)帶上的電子，從而降低了

4、g-C3N4導(dǎo)帶電子的還原能力。這項研究不僅可以為污染物降解過程提供重要的思路，也能夠為光催化產(chǎn)氧制氫、光催化有機合成、太陽能電池等領(lǐng)域的進(jìn)展提供新的參考。⑶稀土元素La3+摻雜無定形碳化氮體系的構(gòu)建:以尿素和碳酸鑭為前驅(qū)體，通過熱聚合法制備了La3+摻雜的無定形碳化氮。隨著La2(CO3)3的量增加，C3N4逐漸變?yōu)闊o定形。CO32-在熱處理過程中會攻擊C3N4層間的氫鍵，破壞層間melonstrands的有序排列，使C3N4變?yōu)槎坛?/p>