小分子碳?xì)淙剂蠈恿黝A(yù)混火焰中多環(huán)芳香烴測(cè)量及生成機(jī)理驗(yàn)證研究.pdf

1、燃燒過(guò)程中生成的多環(huán)芳香烴（PAHs）是一種具有毒性及化學(xué)致癌性的物質(zhì)，也是碳煙生成的前驅(qū)物。為了探究燃燒過(guò)程中PAHs的生成特性，本文運(yùn)用對(duì)火焰無(wú)干擾且時(shí)間和空間分辨率高的激光誘導(dǎo)熒光(LIF)技術(shù)對(duì)乙烯、乙烷和丙烯三種小分子碳?xì)淙剂蠈恿黝A(yù)混火焰中PAHs的生成特性展開(kāi)研究；同時(shí)通過(guò)ABF、USC2和KAUST2碳煙生成模型計(jì)算了PAHs摩爾分?jǐn)?shù)，并與實(shí)驗(yàn)所得PAHs濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，驗(yàn)證了三種碳煙生成模型預(yù)測(cè)PAHs生成的準(zhǔn)確性。研

2、究發(fā)現(xiàn)：
　?。?）乙烯、乙烷和丙烯層流預(yù)混火焰中隨著火焰高度的增加，PAHs熒光光譜強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)，火焰中PAHs熒光光譜發(fā)射波長(zhǎng)在500nm處達(dá)到峰值，帶寬為300nm-700nm。
　　（2）乙烯、乙烷和丙烯層流預(yù)混火焰中，隨著火焰當(dāng)量比的增加，PAHs熒光光譜強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)。對(duì)于乙烯和乙烷火焰，當(dāng)量比在1.9至2.1之間時(shí)，PAHs熒光光譜強(qiáng)度隨之增長(zhǎng)較小，但當(dāng)量比大于2.1時(shí)，其熒光光譜強(qiáng)度會(huì)隨之有較大增長(zhǎng)。對(duì)于丙烯火

3、焰 PAHs物質(zhì)，當(dāng)量比由1.9增大至2.1時(shí)，PAHs熒光強(qiáng)度增幅很??；當(dāng)量比由2.1逐漸增大至2.5時(shí)，其熒光強(qiáng)度有一定增幅；但是當(dāng)量比由2.5增大到2.7時(shí)，其熒光強(qiáng)度增幅很大。
　?。?）比較乙烯、乙烷和丙烯火焰中PAHs的生成情況，發(fā)現(xiàn)碳鏈飽和度和碳鏈長(zhǎng)度對(duì)PAHs熒光光譜具有重要影響。對(duì)于1環(huán)、2環(huán)-3環(huán)和4環(huán)芳香烴物質(zhì)（A1、A2-A3和A4），乙烯層流預(yù)混火焰中其熒光光譜強(qiáng)度比乙烷火焰中對(duì)應(yīng)熒光光譜強(qiáng)度大，這主要是

4、由于乙烯和乙烷火焰中PAHs反應(yīng)路徑的不同造成A1、A2-A3和A4生成量的不同導(dǎo)致的；丙烯層流預(yù)混火焰中A1、A2-A3和A4物質(zhì)熒光光譜強(qiáng)度比乙烯火焰中對(duì)應(yīng)熒光光譜強(qiáng)度大，這主要由于丙烯與乙烯火焰中A1-A4物質(zhì)的反應(yīng)路徑基本一致，而丙烯火焰中反應(yīng)溫度較高，導(dǎo)致A1-A4物質(zhì)的化學(xué)反應(yīng)速率較大所致。
　　（4）運(yùn)用Chemkin Pro化學(xué)動(dòng)力學(xué)軟件，通過(guò)ABF、USC2和KAUST2碳煙生成模型對(duì)乙烯、乙烷和丙烯層流預(yù)混火焰

5、中PAHs的生成情況進(jìn)行模擬，并與LIF測(cè)量結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。發(fā)現(xiàn)乙烯火焰中三種模型對(duì)A1物質(zhì)的生成具有很好的預(yù)測(cè)性，KAUST2模型比ABF模型可更好地預(yù)測(cè)A2-A4物質(zhì)的生成。三種模型對(duì)乙烷火焰中A1物質(zhì)的生成具有很好的預(yù)測(cè)性，KAUST2模型比ABF模型在A2和A4物質(zhì)的預(yù)測(cè)方面更準(zhǔn)確，KAUST2模型和ABF模型預(yù)測(cè)A3的結(jié)果相近，但是比實(shí)驗(yàn)所得A3物質(zhì)歸一化強(qiáng)度小。USC2和KAUST2模型都能很好地預(yù)測(cè)丙烯火焰中A1物質(zhì)的生成