基于Pt的納米合金材料的合成及其催化性質(zhì)研究.pdf

1、貴金屬納米材料由于其在光學(xué)、力學(xué)、磁學(xué)、電學(xué)、催化和傳感等領(lǐng)域表現(xiàn)出優(yōu)異的物理和化學(xué)特性，受到了廣泛關(guān)注。然而，由于本身性質(zhì)方面的一些局限性以及十分稀少的儲量，在很大程度上限制了貴金屬納米材料大規(guī)模的應(yīng)用。因此，人們希望尋求一種策略，在改良貴金屬納米材料性質(zhì)的同時減少貴金屬的使用量。研究表明通過與其他金屬形成合金，能夠可控的合成特定尺寸、組成、形貌以及結(jié)構(gòu)構(gòu)架的金屬納米材料，并且明顯的改變其如光、電、磁、催化以及機械性質(zhì)等物理化學(xué)方面的

2、性質(zhì)。因此，在近些年來人們對貴金屬合金納米材料的尺寸，組成，形貌以及架構(gòu)的可控合成方面進(jìn)行了深入的研究。合金中不同的金屬原子之間會產(chǎn)生相互的作用，形成特定的表面活性中心或電子結(jié)構(gòu)。因為協(xié)同效應(yīng)的存在，合金納米材料往往具有優(yōu)于其單一金屬納米材料的性質(zhì)，同時貴金屬與非貴金屬形成合金也能夠減少貴金屬的使用降低成本費用，這非常符合工業(yè)生產(chǎn)降低貴金屬使用量提高貴金屬利用率的趨勢。利用貴金屬催化劑催化非均相反應(yīng)，其在穩(wěn)定性和循環(huán)利用方面良好的表現(xiàn)，

3、也非常符合綠色化學(xué)的理念。但是在貴金屬合金納米材料應(yīng)用到實際生產(chǎn)的過程中，依然面臨著許多挑戰(zhàn)。合成過程過于復(fù)雜、可控合成難以重復(fù)、催化機理不明確等等問題，激勵著科研工作者不斷的深入對貴金屬合金納米材料的研究。
　　本文在前人的基礎(chǔ)上，合成了基于貴金屬Pt的合金納米材料，主要對其組成、尺寸、形貌以及催化活性進(jìn)行了一系列的探究:
　　1.我們以油胺作為穩(wěn)定配體，甲基-胺硼烷絡(luò)合物作為還原劑，通過簡單的方法合成了AuPt合金納米顆

4、粒。通過高分辨透射電子顯微鏡、X射線衍射、電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀等儀器進(jìn)行表征。負(fù)載在CeO2上的AuPt合金納米材料在室溫常壓條件下選擇性催化氫化芐叉丙酮，表現(xiàn)出非常高的選擇性和催化效率。通過分析不同Au∶Pt比組成的合金納米材料的催化表現(xiàn)，我們發(fā)現(xiàn)基于Pt原子數(shù)計算的TONPt值的變化趨勢和轉(zhuǎn)化率的變化趨勢是非常相似的。盡管金本身在反應(yīng)中并不表現(xiàn)出催化活性，轉(zhuǎn)化率和TONPt的變化則清晰的反映出金對鉑的催化活性的促進(jìn)效應(yīng)。在我們

5、的實驗中，非活性金屬改良了活性金屬的催化活性，顯示了一種十分有意義的協(xié)同效應(yīng)。
　　2.Pt合金納米材料因為其優(yōu)異的性質(zhì)，被廣泛的應(yīng)用在催化等領(lǐng)域。本文以油胺為保護(hù)劑配體和還原劑，在氮氣保護(hù)下高溫合成PtCu合金納米顆粒，并且在空氣中攪拌使空氣中的氧氣氧化合金中暴露在表面的Cu變?yōu)殂~離子而脫離合金表面，得到具有花瓣狀突起結(jié)構(gòu)的PtCu合金納米材料。實驗表明，PtCu合金具有較均一的尺寸和形貌，并在催化氫化肉桂醛的反應(yīng)中，表現(xiàn)出了良