納米金屬組裝材料的合成及其催化性能研究.pdf

1、本論文結(jié)合目前金屬以及非金屬材料最前沿的制備技術(shù)，借鑒納米鑄造的手段，探索新型催化劑的制備方法，嘗試將金屬催化劑制備成大比表面，易回收，同時(shí)方便介質(zhì)傳輸?shù)男滦透咝Т呋瘎?，并深入研究其性能與結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。 本論文采用不同途徑合成了不同類型的催化劑，并深入研究形貌與結(jié)構(gòu)的關(guān)系，為開(kāi)發(fā)新型高效催化劑進(jìn)行了有益的探索。全文圍繞上述目標(biāo)主要開(kāi)展了以下幾方面的工作： (1)利用活性晶種Pd引發(fā)化學(xué)鍍的方法將金屬鎳沉積在功能化的介孔

2、分子篩SBA-15孔道內(nèi)，根據(jù)反向復(fù)制原理，除去模板后，成功的制備出有序陣列結(jié)構(gòu)的介孔金屬Ni催化劑。研究表明，由于材料巨大的表面積賦予了該催化劑高活性，同時(shí)多晶的結(jié)構(gòu)使得催化劑表現(xiàn)出較高的熱穩(wěn)定性。 (2)通過(guò)化學(xué)置換的方法，調(diào)節(jié)分散劑PVP的濃度，制備出尺寸可控的均勻空殼Ni-Pt球，并考察了其催化性能與其結(jié)構(gòu)的關(guān)系。研究表明，該類催化劑比普通方法制備的合金納米顆粒催化劑性能優(yōu)越，這主要?dú)w因于其較大的比表面和特殊的界面結(jié)構(gòu)。

3、同時(shí)，該材料是亞微米尺寸的，使得催化劑的回收和處理容易，套用次數(shù)大大增加。此外，本方法具有普遍的意義，它可以發(fā)展為一般的方法并應(yīng)用到其它合金的納米材料的合成中。 (3)拓展了納米Ni-Pt空殼球的應(yīng)用，將7～8nm的空殼球表面改性，與載體表面功能化基團(tuán)形成非共價(jià)鍵作用，成功地將空殼球負(fù)載到介孔FDU-12載體的孔道中。研究表明，與普通無(wú)規(guī)則孔道載體相比，由于載體孔道的限域作用可以防止催化劑的流失，同時(shí)發(fā)揮了該類催化劑優(yōu)越的催化性

4、能。 本論文通過(guò)XRD、BET、TEM、SEM等測(cè)試手段，對(duì)材料的形貌進(jìn)行了詳細(xì)的分析和表征，詳細(xì)討論了不同材料的形成機(jī)理，并通過(guò)XPS、SAED等相關(guān)表征進(jìn)一步研究了了材料的表面性質(zhì)，同時(shí)利用對(duì)氯硝基苯選擇性催化加氫為探針?lè)磻?yīng)探討了催化劑結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系。研究結(jié)果表明，這類新型的納米組裝體系的大比表面的金屬催化劑催化性能明顯優(yōu)于普通催化劑，這主要?dú)w因于更多的活性位的暴露，同時(shí)表面多孔的結(jié)構(gòu)更加方便介質(zhì)的傳輸和擴(kuò)散，此外催化劑顆