富氧條件下三種貴金屬催化NO反應(yīng)的特性.pdf

1、氮氧化物（主要為 NO和NO2）是大氣的主要污染物之一，NO可以通過光照形成“光化學(xué)煙霧”、造成酸雨影響人類正常的生產(chǎn)生活。在 NO的排放源中機動車尾氣占很大的比重，而且隨著全球能源的日益枯竭，越來越多的機動車開始采用稀燃技術(shù)，這導(dǎo)致“三效”催化劑失活。為了研制出在富氧條件下有效分解 NO氣體的催化劑，了解富氧條件下 NO在各種催化劑表面的反應(yīng)過程就顯得十分必要。本文在課題組前期的工作基礎(chǔ)上，研究了Pd、Au、Ag三種貴金屬在富氧條件下

2、催化 NO的主要反應(yīng)為研究對象，考察催化劑制備條件對三種貴金屬催化 NO反應(yīng)的影響，以及在富氧氣氛中添加SO2、H2O、CO和C2H4等氣體時對NO反應(yīng)的影響。
　　本文采用固定床程序升溫系統(tǒng)和原位紅外來研究三種貴金屬在富氧條件下催化 NO的反應(yīng)。結(jié)果表明三種貴金屬催化 NO反應(yīng)基本過程相似，隨著反應(yīng)溫度的上升，貴金屬催化 NO先吸附于催化劑表面，吸附態(tài)的N和NO再發(fā)生反應(yīng)形成N2/N2O，最后催化劑表面留下活性 O再與反應(yīng)氣氛中

3、的NO反應(yīng)生成NO2其中主要發(fā)生的反應(yīng)為吸附分解還原反應(yīng)和氧化反應(yīng)。
　　考察了制備條件對催化 NO反應(yīng)的影響，結(jié)果表明：對于金屬 Pd，1.5％H2/N2下500℃煅燒，負(fù)載量為5%的Pd/TiO2催化劑有利于NO發(fā)生還原反應(yīng)和氧化反應(yīng)；對于金屬 Au，還原氣氛下400℃煅燒，負(fù)載量1%的Au/ZrO2催化劑有利于 NO發(fā)生還原反應(yīng)，而還原氣氛下600℃煅燒的5%Au/ZrO2催化劑有利于NO發(fā)生氧化反應(yīng)；對于金屬 Ag，N2氣

4、氛下600℃煅燒的5%Ag/TiO2催化劑有利于NO發(fā)生還原反應(yīng)和氧化反應(yīng)。
　　考察了反應(yīng)氣氛對催化 NO反應(yīng)的影響，50 ml/m3以上濃度 SO2對Pd催化NO發(fā)生還原反應(yīng)表現(xiàn)出一定的促進(jìn)，50 ml/m3以下對Ag催化NO還原反應(yīng)有一定促進(jìn)，對于 Au催化 NO還原表現(xiàn)出抑制作用，對于三種金屬催化NO氧化反應(yīng)均表現(xiàn)出抑制作用；H2O的添加對Pd催化NO的還原和氧化反應(yīng)表現(xiàn)出抑制作用，但是對Au和Ag表現(xiàn)出對NO氧化反應(yīng)的抑