Ag基催化劑的合成及其富氧條件下選擇催化還原NO的研究.pdf

1、氮氧化物（NOx）是大氣中的主要污染物之一，也是汽車尾氣的主要有害成分。氮氧化物不僅危害人體健康，還會(huì)造成光化學(xué)煙霧、酸雨等環(huán)境污染問題。因此，如何有效地減少氮氧化物的排放至關(guān)重要。烴類選擇性催化還原（SCR）NOx技術(shù)因還原活性高、無二次污染，仍具有很大的研究應(yīng)用前景。Ag/Al2O3催化劑具有壽命長、成本低的特點(diǎn)，是最具潛力的HC-SCR催化劑之一。但Ag/Al2O3催化劑的低中溫活性差的缺點(diǎn)仍未得到很好的解決，這于貧燃發(fā)動(dòng)機(jī)不利。

2、因此，本文擬研究富氧條件下不同催化劑的配方和不同的催化劑制備方法來提高其催化活性，并采用現(xiàn)代表征手段，分析催化劑的構(gòu)效關(guān)系。具體包括以下內(nèi)容：
　?。?）首先，以Ag/Al2O3催化劑為基準(zhǔn)，對(duì)常規(guī)浸漬法的制備條件（如：Ag含量、焙燒溫度）和催化降解NO的反應(yīng)工藝條件（如催化劑用量、氣體流速、C3H6與NO的比、O2含量）進(jìn)行探索。結(jié)果表明，Ag/Al2O3催化劑的活性與Ag負(fù)載量密切相關(guān)，當(dāng)Ag負(fù)載量為1.5％時(shí)，Ag/Al2O

3、3催化劑具有最好的活性（NO的去除率達(dá)78%）。這歸因于適宜的負(fù)載量導(dǎo)致最佳的活性組分的分散度。焙燒溫度會(huì)影響催化劑整體結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性，優(yōu)化后的焙燒溫度為600℃。在優(yōu)化催化劑制備條件的基礎(chǔ)上，采用單因素變量法優(yōu)化后的反應(yīng)工藝條件如下：催化劑用量為200mg，氣體流量為100ml/min，原料C3H6與NO的配比為1:1，O2用量為4%。
　?。?）其次，采用浸漬法對(duì)1.5%Ag/Al2O3-Imp催化劑進(jìn)行改性，主要通過引入助劑

4、和調(diào)變浸漬方式來提高催化劑的催化活性，優(yōu)化制備了Ag-Ti-Zr三元催化劑1.5%Ag/0.5%Ti/1%Zr/Al2O3-Imp。研究結(jié)果表明，1.5%Ag/0.5%Ti/1%Zr/Al2O3-Imp催化劑催化性能優(yōu)異，400℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率可達(dá)62%，在450℃時(shí)NO去除率達(dá)到83%。與1.5%Ag/Al2O3-Imp催化劑相比，NO去除率在400℃增加14%。XRD表征結(jié)果表明Zr的摻雜可以增強(qiáng)催化劑活性組分的分散能力，Ti的摻雜使

5、催化劑上所有的氧化物均呈無定形狀態(tài)，有助于穩(wěn)定催化劑的結(jié)構(gòu)；H2-TPR表征結(jié)果表明Zr、Ti的摻雜有利于催化劑的H2-TPR低溫還原峰向低溫移動(dòng)，提高催化劑的低溫活性；NH3-TPD表征結(jié)果表明Zr、Ti的摻雜增加了催化劑的弱酸和中等強(qiáng)度酸中心；O2-TPD表征結(jié)果表明Zr、Ti的摻雜增加了催化劑儲(chǔ)氧能力。
　?。?）最后，采用溶膠凝膠法對(duì)Ag/Al2O3催化劑進(jìn)行改性，制備Ag-La-Ti三元催化劑4%Ag-0.75La-2%

6、Ti/Al2O3-Sol。在對(duì)比分析溶膠凝膠法和浸漬法結(jié)果的基礎(chǔ)上，優(yōu)化了溶膠凝膠法的助劑用量和主活性組分及載體之間的關(guān)系，得到溶膠凝膠法最優(yōu)三元催化劑配方。與4%Ag/Al2O3-Sol催化劑相比，4%Ag-0.75%La-2%Ti/Al2O3-Sol催化劑在400℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率達(dá)59%，提高20%；450℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率達(dá)81%，提高14%。XRD表征表明La、Ti的摻雜使La、Ti氧化物與Al2O3之間存在較強(qiáng)的相互作用力，使得部分